ACS Energy Lett.：具有活性基面的二维可剥材料析氢高通量识别- 大数跨境

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ACS Energy Lett.：具有活性基面的二维可剥材料析氢高通量识别

科学材料站

2020-06-21

导读：作者对2D材料数据库（2DMatPedia）进行了全面筛选，以确定用于析氢反应（HER）的2D催化剂。以差分氢吸附吉布斯自由能为热力学描述，作者报道了9种具有活性基面的导电、可合成和可剥脱的二维催化剂

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导读

具有本征活性的二维材料是铂族贵金属大规模制氢的理想替代催化剂。

针对上述现象，新加坡科学技术研究局大学的Ming Yang教授和新加坡国立大学Yuan Ping Feng教授等人在国际知名期刊ACS Energy Letters上发表题为“High-Throughput Identifications of Exfoliable Two-Dimensional Materials with Active Basal Planes for Hydrogen Evolution”的文章。本文第一作者是Tong Yang。

在此，作者对2D材料数据库（2DMatPedia）进行了全面筛选，以确定用于析氢反应（HER）的2D催化剂。以差分氢吸附吉布斯自由能为热力学描述，作者报道了9种具有活性基面（C8、NbS2、NbSe2、TaSe2、IrTe2、Ti2Se2、Ba2Cu2、Pr4C2Cl5和Ce4C2Br5）的导电、可合成和可剥脱的二维催化剂，其性能可与铂基催化剂相媲美。这些高通量计算筛选出的二维催化剂为进一步的机器学习模型构建或实验检验提供了有用的数据集。

背景简介

1、析氢反应的障碍

电催化或光电催化对可再生能源的转化和储存具有重要意义，有助于从目前以化石燃料为主的能源系统向未来可持续、环保的能源系统过渡。一个深入研究的（光）电催化过程是析氢反应（HER），通过它，可再生的电能可以转化为氢中的化学能:一种能量密集的燃料和增值化学品（如碳氢化合物和氨）的原料。为了获得较高的转化率，催化剂起着关键的作用。铂族贵金属催化性能最好，但其稀缺性和高成本阻碍了铂族贵金属的大规模应用。

2、提高催化性能方法

降低成本的一个可行途径是提高贵金属的利用率，例如用富含地球的元素使它们合金化或将传统的纳米颗粒缩小为单层或单原子。

另一个潜在但具有挑战性的途径是寻找富含地球的替代催化剂。在这方面，自MoS2的催化性能被揭示以来，二维（2D）过渡金属二羟基化合物（TMDs），特别是二硫化钼（MoS2）受到了广泛的关注。然而，它们的活性中心仅位于部分边缘，而大的基面对MoS2是惰性的。因此，已经报道了通过最大限度地暴露活性边缘位置或激活惰性基面来提高其催化性能的潜在策略，例如垂直定向生长、相或形态工程、应变工程、16个表面空位或掺杂、Janus结构的形成、和谷物边界。虽然这些策略可以在一定程度上改善催化性能，并可推广到其他候选催化剂，但缺点是需要额外的复杂处理，因此成本较高。因此，除了探索更有效的优化策略外，还希望有具有固有活性基面的二维材料，这可以自然地提供高密度的活性位点。

先前的研究报告了一些具有活动基面的二维材料，如TMDs（例如1T-MoS2和NbS2）MXenes（例如Ti2CTx和Ti3C2Ox）硼或硼化物（例如-MoB2）和磷酸盐（例如GeP3和SnP3）。最近，已经进行了高通量计算，从258种易剥落候选材料（包括97种金属）中筛选出具有活动基面的2D材料以供应用。然而，由于2D材料的快速膨胀，在实验中实现了更多的2D材料，如SnSe、Ca2N、Sb2Se3，RuCl3，ZrTe3和IrTe2。最近，一个新的二维材料数据库（2DMatPedia）已经建立起来，其中包括大约2000个单层从分层块体材料剥落使用基于几何的算法，不受剥落能量的限制。

核心内容

在本文，作者进行了高通量第一性原理计算，以筛选2DMatPedia中的2D材料，我们在2DMatPedia数据库中报告了高通量第一性原理计算，以筛选具有活性基面的高性能可剥性和可合成的2D催化剂。

在208个预筛选候选者中，作者发现NbS2、Ba2Cu2、C8、Pr4CCl5、Ce4C2Br5、IrTe2、NbSe2、Ti2Se2和TaSe2的基面表现出与Pt相似的吸附氢的热力学能力，表明它们在催化HER方面具有潜在的应用前景。利用应变工程学可以进一步优化这些潜在候选人的内在表现。这些结果将为实验人员进一步审查预测其活动或数据预测构建机器学习模型提供有用的数据集。作者相信本研究有助于加速发现高效的HER催化剂用于大规模制氢，本研究提出的高通量筛选方案可推广应用于探索其他电催化过程的催化剂。