中南大学孙伟教授/葛鹏副教授EnSM综述：电极材料界面化学键设计研究进展

作者：李思杰，张丽敏，赵文青，袁绍辉，陈星齐，葛鹏*，孙伟*，纪效波

单位：中南大学，日本北海道大学，日本国立材料研究所（NIMS）

随着能源的逐渐消耗，多种新兴清洁能源体系得到了广泛的研究。其中，由于优异的潜质，能源存储体系以及能量转换体系近年来广为关注。在上述两种体系中，电极材料扮演者主要的能量存储基元以及能量转换的催化剂的角色。

基于此，开展电极材料的研究势在必行。能源存储体系电极材料主要包含嵌入型、转换型、合金型材料，结合各种材料的特点，金属基与碳基复合材料的设计成为了目前研究的热点。然而，传统异相材料之间难以达到完整的接触，这导致相间存在界面间隙，影响界面电荷传输、结构稳定性，限制了复合材料性能的进一步体现。

同样，在能量转换体系电极材料的设计方面同样存在该问题。进行金属基-碳基复合材料的界面设计成为了目前研究的难点。界面化学键是指在金属元素与碳元素之间，通过杂元素(N, O, S)引入，使得多种元素的最外层电子达到公用，进而形成界面共价键，在两相之间建“大桥”。由于界面桥键将会诱导材料的能带间隙与电子云密度的改变，来改变电极材料的理化性质。

近日，中南大学孙伟教授&葛鹏副教授在国际顶级期刊Energy Storage Materials（影响因子：16.28）上发表题为“Designing interfacial chemical bonds towards advanced metal-based energy-storage/conversion materials”的综述文章。

本文首先阐明了目前界面化学键的分类主要为M-C键，M-O/N/S-C键，并总结目前界面化学键主要作用定义为电子传输、结构稳定性提升。同时，作者在文中详细阐述了目前界面化学键的研究进展，针对于能源存储材料，主要通过嵌入型、转换型、合金型材料的发展方面进行介绍，针对于能量转换材料主要是通过水解、光解、二氧化碳还原等方面开展研究。提升研究人员对于界面化学键的理解，为设计有效地界面化学键提供指导。

该文章第一作者为北海道大学和日本国立材料研究所（NIMS）联合培养博士生李思杰，中南大学孙伟教授&葛鹏副教授为本文通讯作者。

本文总结目前能源存储体系与能量转换体系关于界面化学键的研究，并指出其主要的功能以及作用，但也详细论述了目前界面化学键研究过程存在的不足。因此，需要建立更加完善的机制来开展界面化学键的相关研究。在过去十年里，虽然关于界面化学键在能源存储/能量转换体系中的探索取得了重大进展，但仍需继续努力解决所面临的系列问题和挑战。

迄今为止， M − C和M-O-C等界面化学键通过各种表征手段被发现并展开了对应研究。可以发现由于氧基团的收缩作用，使得M-O-C键比M-C键容易更形成。此外，两者的作用均是促进电荷转移和结构稳定性，但很难分辨“谁更强？”。

值得注意的是，解析相关的形成机理和可控的构筑策略仍十分具有挑战性。另一方面，由于界面化学键的组成和强度难以进行直观表征，导致对界面化学键功能的深入认识和理解变得困难，所以目前的研究结论基本上均是基于实验结果推测而得。为此，可通过结构建模计算来具体揭示界面化学键的优点，从而促进对界面化学键合理设计的深入理解。

在上述讨论的基础上，大力开展相关计算研究，阐明界面改性对先进材料的意义。尽管存在着可见的挑战，但具有特殊优势的界面化学键将会有力推动电化学存储和转换技术的应用。本综述期望为解决界面间隙问题以及设计满足能源存储与能量转换体系要求的新型材料提供新的探索方向。

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