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华中科大李德慧教授团队ACS Nano:二维钙钛矿/单层过渡金属双硫属化物异质结构中的稳健层间耦合

华中科大李德慧教授团队ACS Nano:二维钙钛矿/单层过渡金属双硫属化物异质结构中的稳健层间耦合 科学材料站
2020-08-05
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导读:该工作将单层WSe2与不同类型的二维钙钛矿(包括(iso-BA)2PbI4, (BA)2PbI4以及手性钙钛矿(S-MBA)2PbI4)堆叠形成Ⅱ型异质结,通过低温、变温、变功率和偏振等光致发光(PL


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作者:陈瑛瑛,刘泽一,李俊泽,程雪,马佳琪
通讯作者:王海诊*,李德慧*
单位:华中科技大学


研究背景

层间激子已在过渡金属硫化物(TMD)双层异质结中得到了广泛的研究。与单层TMD中的层内激子相比,TMD双层异质结中层间激子的寿命更长,可达纳秒量级,有利于实现基于层间激子的谷电子学器件和低阈值激射。

迄今为止,TMD异质双层中层间激子的研究主要集中在结构的几何排列、自旋-能谷寿命和具有层间跃迁规则的层间摩尔激子上。然而,TMD异质双层中的层间激子辐射强烈依赖于晶格匹配程度和耦合强度,增加了器件制造的复杂性。

最近,基于不同层状二维材料界面的层间激子引起了研究人员的广泛关注,其界面带隙可以通过材料选择、外加电场或应变实现宽光谱调谐,且可以在室温下实现基于层间激子运行的中长波红外光电探测器。这些发现促使我们进一步研究单层TMD和其他类型的2D材料异质结中层间耦合的行为。


文章简介

近日,华中科技大学光学与电子信息学院李德慧教授团队ACS Nano上报道了题为“Robust Interlayer Coupling in Two-Dimensional Perovskite/Monolayer Transition Metal Dichalcogenide Heterostructures”的研究工作。

该工作将单层WSe2与不同类型的二维钙钛矿(包括(iso-BA)2PbI4, (BA)2PbI4以及手性钙钛矿(S-MBA)2PbI4)堆叠形成Ⅱ型异质结,通过低温、变温、变功率和偏振等光致发光(PL)光谱研究了其中的层间激子行为。低温下,二维钙钛矿/单层TMD异质结中表现出强烈的层间激子辐射,随着激发功率的增加表现出明显的蓝移,随温度的升高而出现红移,且与异质结的堆叠顺序无关。

重要的是,由于手性钙钛矿的自旋注入,(S-MBA)2PbI4/WSe2异质结中的圆偏振光极化率可达13%,因此可用于控制谷电子学器件中的的谷自由度。我们的发现为探索二维材料中的层间激子耦合提供了另一种可能,并将激发基于层间激子的更多应用,例如在更高温度下的玻色-爱因斯坦凝聚,激子的超流动性和电泵浦激射等。


要点解析

要点一:78 K下(iso-BA)2PbI4/WSe2异质结中层间激子的光致发光谱

图1. 

(a) 二维钙钛矿/单层TMD异质结的结构图;
(b) (iso-BA)2PbI4/WSe2异质结的光学图片和荧光图片;
(c) 二维钙钛矿/单层WSe2异质结的能带结构示意图;
(d) (iso-BA)2PbI4/WSe2异质结中的光致发光谱。

要点二:(iso-BA)2PbI4/WSe2异质结中层间激子PL对功率和温度的依赖性

图2. 

(a) 层间激子峰值能量随功率增加而蓝移;
(b) (iso-BA)2PbI4/WSe2异质结的层间激子与单层WSe2的中性和带电激子的PL强度与入射激光强度的斜率拟合(拟合公式为)
(c) 单层WSe2和(d) (iso-BA)2PbI4/WSe2异质结PL随温度的变化。

要点三:不同类型的二维钙钛矿和单层WSe2异质结中的层间激子行为

图3. 

(a) (iso-BA)2PbI4,(BA)2PbI4和(S-MBA)2PbI4的PL光谱;
(b) (iso-BA)2PbI4/WSe2,(BA)2PbI4/WSe2 和(S-MBA)2PbI4/WSe2异质结与单层WSe2的PL光谱对比;
三类二维钙钛矿/单层TMD异质结层间激子峰值能量(c)和(d)PL强度对入射激光强度的依赖性。

要点四:手性二维钙钛矿(S-MBA)2PbI4/WSe2异质结构中层间激子的圆偏振发光。

图4. 

在左旋偏振633 nm激光激发条件下的左旋和右旋偏振发光。

文章链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c03624


导师简介:

李德慧

华中科技大学光学与电子信息学院,教授,博士生导师。2006年本科毕业于西安交通大学,2009年硕士毕业于中国科学院近代物理研究所,2013年博士毕业于新加坡南洋理工大学。随后在加州大学洛杉矶分校从事博士后研究工作。2010年以来,一直从事于低维半导体纳米结构的光学以及光电子学研究。2016年加入华中科技大学光学与电子信息学院。到目前为止,已在Nature, Nature Communications, Science Advances, Nano Letters, ACS Nano等国际知名学术期刊上发表SCI论文50余篇,总被引次数超过3000次,H因子0。

主要研究方向包括:

    1. 低维卤素钙钛矿及其异质结的可控合成与制备,钙钛矿/二维过渡金属硫化物异质结的构建。

    2. 利用光谱测量的方法研究其激子发光、激子-声子耦合、旋光发射、各向异性和非线性等光学性质,探索其物理机理并开发其在超薄柔性发光器件、圆偏光光源等领域的应用;同时结合光电导测量研究其光电响应,研究其基本物理过程以及开发其在光学探测器上的应用(如红外探测器、窄带探测器、偏振探测器等)。

3. 利用电学测量方法研究其载流子输运过程,探索其在下一代电子器件以及柔性电子和可穿戴设备上的应用。

4. 研究超表面和表面等离激元对低维半导体发光和非线性的调控、以及其界面的热电子传输动力学过程。


课题组链接:

课题组网站:

http://mnmd.oei.hust.edu.cn/index.htm



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