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杨金龙院士/王梁炳教授Nature子刊：调节Ti3C2Tx MXene的氧覆盖率以提高HCOOH脱氢的催化活性
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杨金龙院士/王梁炳教授Nature子刊：调节Ti3C2Tx MXene的氧覆盖率以提高HCOOH脱氢的催化活性

杨金龙院士/王梁炳教授Nature子刊：调节Ti3C2Tx MXene的氧覆盖率以提高HCOOH脱氢的催化活性 科学材料站
2020-08-28
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导读：本文通过调节Ti3C2Tx MXenes 的表面氧覆盖率，构建了高效HCOOH脱氢的非贵金属非均相催化剂。Ti3C2Tx -250的质量活性为365 mmol g -1  h -1，对H 2的选择性为

Published: 25 August 2020

第一作者：侯婷婷，罗其全，李琪

通讯作者：杨金龙*，王梁炳* 

单位：中国科学技术大学，中南大学


研究背景

作为有潜力的氢载体，甲酸（HCOOH）可再生，安全且无毒。尽管贵金属基催化剂在HCOOH脱氢中表现出出色的活性，但是高效开发非贵金属多相催化剂仍然是一个巨大的挑战。

文章简介

近日，中国科学技术大学杨金龙院士与中南大学王梁炳教授合作在国际顶级期刊Nature Communications (影响因子：11.878) 上发表题为“Modulating oxygen coverage of Ti3C2Tx MXenes to boost catalytic activity for HCOOH dehydrogenation”的研究工作。
该工作通过调节Ti3C2Tx MXenes表面的氧覆盖率，以提高对HCOOH脱氢的催化活性。令人印象深刻的是，Ti3C2Tx MXenes在250 oC的空气中处理后（Ti3C2Tx -250）显着增加了表面氧原子的数量，而没有改变晶体结构，表现出365 mmol·g-1·h-1的质量活性，分别是商用Pd/C和Pt/C的2.2倍和2.0倍。
进一步的机理研究表明，在Ti3C2Tx MXene上，HCOO*是HCOOH脱氢的中间产物，其表面氧原子覆盖率不同。增加Ti3C2Tx MXenes表面的氧覆盖率，不仅通过降低能垒促进了HCOO*向CO2*的转化，而且削弱了CO2和H2的吸附能，从而加速了HCOOH的脱氢。
该文章第一作者为侯婷婷，罗其全和李琪
杨金龙院士和王梁炳教授为本文共同通讯作者

要点解析

要点一：获得的Ti3C2Tx样品的表征：Ti3C2Tx样品主要由TiO2构成，低于250℃的温度下热处理而容易地调节Ti3C2Tx MXenes 表面上的氧覆盖率，而不会改变晶体结构

图1.获得的样品的表征 
a Ti3C2Tx-250的HAADF-STEM和b放大的HAADF-STEM图像。
c Ti3C2Tx-250的STEM-EDX元素映射。
d Ti3C2Tx-25，Ti3C2Tx-150，Ti3C2Tx-250和Ti3C2Tx-350的Ti K边缘XANES光谱。
e Ti3C2Tx-250和f Ti3C2Tx-350的Ti K边缘小波变换分析。Ti空间中Ti3C2Tx-25，Ti3C2Tx-150，Ti3C2Tx-250和Ti3C2Tx-350的EXAFS光谱。Ti箔，TiO2和TiC用作参考。

图2. 
a Ti3C2Tx -25，Ti3C2Tx -150，Ti3C2Tx -250和Ti3C2Tx -350的a O 1 s和b Ti 2 p XPS光谱

要点二： 不同催化剂在HCOOH脱氢中的催化性能

图3. 不同催化剂在HCOOH脱氢中的催化性能
a在80°C下，不同催化剂上HCOOH分解生成的气体体积与时间的关系图。
b比较不同催化剂的质量活性。
c在不同催化剂上HCOOH脱氢的Arrhenius图。
d反应连续几轮后，Ti3C2Tx -250的催化性能。

要点三：HCOOH脱氢反应机理的研究

图4.HCOOH脱氢反应机理的研究 
a，b HCOOH处理后Ti3C2Tx -250和Ti3C2Tx -25的原位DRIFT光谱。
c在Ti3C2O2上HCOOH脱氢的反应路径。星号（*）和下标m分别代表吸附的物种和亚稳态。

结论

总之，我们通过调节Ti3C2Tx MXenes 的表面氧覆盖率，构建了高效HCOOH脱氢的非贵金属非均相催化剂。Ti3C2Tx -250的质量活性为365 mmol g -1  h -1，对H 2的选择性为100％，远高于商品Pd / C和Pt / C。
Ti3C2Tx MXenes出色的催化性能源自降低的HCOO * -CO2 *步骤反应能垒以及通过调节表面氧原子而获得的CO2和H2吸附能。 这项工作不仅为开发有效的非贵金属催化剂提供了一种策略，而且从原子的角度出发，进一步促进了对催化剂表面结构的精确控制的理解。

文章链接:
Modulating oxygen coverage of Ti3C2Tx MXenes to boost catalytic activity for HCOOH dehydrogenation
https://www.nature.com/articles/s41467-020-18091-7#Abs1

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