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北理工陈人杰教授AFM：具有快速多硫化物迁移的电催化夹层隔膜
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北理工陈人杰教授AFM：具有快速多硫化物迁移的电催化夹层隔膜

北理工陈人杰教授AFM：具有快速多硫化物迁移的电催化夹层隔膜 科学材料站
2020-05-31
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导读：本文采用三维开放结构和低比表面积设计制作，这种结构有助于电解质渗透，而不会捕获过多的电解质。此外，电催化Co纳米粒子嵌入层间骨架表面，有效地促进了Li离子的扩散、多硫化物的转化和Li2S的沉积，从而提


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锂硫电池快锂多硫化物扩散电催化层对贫电解质条件下电化学动力学的影响
北京理工大学、北京电动车辆协同创新中心

导读

锂硫电池具有较高的理论能量密度，是一种很有前途的储能装置。对于实用的锂-硫电池，减少电解液的用量是实现高能量密度的关键。然而，降低电解液量会导致严重的性能下降，主要是因为放电产物（Li2S）沉积迟缓以及Li2S绝缘性引起的钝化问题。
针对上述现象，北京理工大学、北京电动车辆协同创新中心的陈人杰教授等人在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Electrocatalytic Interlayer with Fast Lithium–Polysulfides Diffusion for Lithium–Sulfur Batteries to Enhance Electrochemical Kinetics under Lean Electrolyte Conditions”的文章。本文第一作者是Ji Qian。
本文采用三维开放结构和低比表面积设计制作，这种结构有助于电解质渗透，而不会捕获过多的电解质。此外，电催化Co纳米粒子嵌入层间骨架表面，有效地促进了Li离子的扩散、多硫化物的转化和Li2S的沉积，从而提高了贫电解质条件下的电化学动力学。通过微观结构表征、电化学性能测试、密度泛函理论计算和原位X射线衍射表征，研究了层间效应的机理。这些结果表明，在贫电解质条件下，采用层间策略改善锂硫电池的电化学性能，有可能提高锂硫电池的实际能量密度。

背景简介

1.锂硫电池在贫电解质下性能的不足
锂硫电池具有1672ma h g-1的理论正极容量和2600w h kg-1的能量密度，是一种很有前途的储能装置。许多研究都集中在研究锂硫电池的放电/充电过程的机理和提高这些电池的电化学性能上。
然而，锂硫电池的实际应用受到许多问题的阻碍，其中一个问题是通常使用过量的电解液（电解液/硫比，即e/S高于20 µL mg−1）来保证电池的放电容量。电解液是一种非电化学活性电池组分，因此，过量电解质的使用降低了整个电池的能量密度。还有一些与电解液易燃性有关的安全问题。此外，锂-多硫化物在大量电解液中的溶解和扩散促进了多硫化物的严重闭合，降低了电池的库仑效率。
不幸的是，减少电解液量（即贫电解质条件）会对锂硫电池的电化学性能产生负面影响。在贫电解质条件下，硫正极不易充分润湿，尤其是高硫含量的电极。此外，在高聚硫浓度的电解液中，Li2S的沉积变得缓慢。绝缘放电产物在负极界面不可控制地积聚并钝化，降低了锂硫电池的硫利用率，导致锂硫电池的倍率性能下降。
2.提高锂硫电池在贫电解质条件下性能的策略
为了提高锂硫电池在贫电解质条件下的性能，人们采用了多种策略，如优化正极结构、电解质组分、粘结剂等，在一定程度上提高了锂硫电池的放电容量和循环稳定性。在贫电解质条件下，利用中间层（这是改善硫正极性能的有效工具）缓解这些问题的报道较少，其他问题也有人提出。通常需要过量的电解液来润湿夹层，这会降低电解液的吸附，因此需要仔细选择夹层材料。中间层材料应是轻质、廉价、机械坚固的，并且能够促进锂-聚硫转化，以在贫电解质条件下通过锂-硫电池获得良好的性能。

核心内容

在此，作者证明了在贫电解质条件下，采用层间策略改善锂硫电池电化学性能的可行性。作者制作了一个三维开放结构的独立夹层，这有助于电解质渗透而不会捕获太多的电解质。用电催化物种修饰层间骨架表面，以提高锂-多硫化物的转化率。用ZIF-67负载三聚氰胺海绵（MS）热裂解制备了功能夹层。MS广泛用于厨房清洁，且ZIF-67生长和热解很容易放大。最终的MS-ZIF-67衍生复合材料（MSZC）夹层用于锂硫电池，其正极（3-4 mg cm-2）含硫量高，电解质/硫比低（低于10μL mg-1）。夹层的使用即使在0.5c的高电流率下也大大提高了电池的放电容量。
图1. 材料微观形貌及结构元素表征

文章链接:
Electrocatalytic Interlayer with Fast Lithium–Polysulfides Diffusion for Lithium–Sulfur Batteries to Enhance Electrochemical Kinetics under Lean Electrolyte Conditions
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202000742
老师简介:
陈人杰 教授
陈人杰，2002-2005，北京理工大学博士学位（导师吴锋教授）；2005-2007，清华大学化学系，博士后（导师陈立泉院士、邱新平教授）；2007-2015，北京理工大学化工与环境学院，教授（2011）；2012-2013，英国剑桥大学材料科学与冶金系，访问教授；2015-至今，北京理工大学材料学院，教授、博导（新能源材料与器件）。主要研究领域：多电子高比能二次电池新体系及关键材料、新型离子液体及功能电解质材料、特种功能电源全固态二次电池器件及薄膜材料。作为负责人，承担了国家自然科学基金项目、国家重点研发计划项目、国家863计划等课题。发表SCI收录论文148篇；申请发明专利52项，获授权22项；作为主要参加人，获得国家技术发明二等奖1项、部级科学技术一等奖3项。2009年入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”，2010年入选北京市优秀人才培养资助计划、北京市科技新星计划。中国材料研究学会理事，中国固态离子学会理事，国际电化学能源科学学会（IAOEES）委员会委员，北京电动车辆协同创新中心研究员。

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