JACS：稳定高效的Zn单原子催化剂，用于CO2制CH4- 大数跨境

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JACS：稳定高效的Zn单原子催化剂，用于CO2制CH4

科学材料站

2020-06-24

导读：本文设计了一种锌单原子负载在微孔N掺杂碳上的电催化剂，以实现多电子转移。该催化剂可在1 M KHCO3溶液中催化ERC制备CH4。该催化剂的法拉第效率（FE）高达85%

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导读

开发高活性、耐用的在水介质中电化学还原CO2制CH4催化剂是解决全球能源和可持续发展问题的有效、环保的解决方案。

因此，天津理工大学的罗俊教授、刘熙俊副研究员、布鲁克海文国家实验室的Wu Qin老师、美国加州大学尔湾分校的Huolin L. Xin教授等人在国际知名期刊JACS上发表题为“Stable and efficient single-atom Zn catalyst for CO2 reduction to CH4”的论文。Lili Han, Shoujie Song, Mingjie Liu为本文共同第一作者。

图1. 图片概要

本文设计了一种锌单原子负载在微孔N掺杂碳上的电催化剂，以实现多电子转移。该催化剂可在1 M KHCO3溶液中催化ERC制备CH4。该催化剂的法拉第效率（FE）高达85%，在电位为-1.8 V（vs. RHE）时的部分电流密度为-31.8 mA-cm-2，并且在35 h ERC期间既没有明显的电流降低也没有观察到较大的FE波动，显示出远优于主催化剂的性能ERC制CH4的铜基催化剂。理论计算表明，单个锌原子在很大程度上阻碍了CO的生成，促进了CH4的生成。

核心内容

本文设计并合成了一种在微孔N掺杂炭上负载Zn-SAs的催化剂，可应用于ERC制CH4。催化剂在-1.8 V vs. SHE下表现出85%的高CH4 FE。相应的CH4分电流密度和产率分别为-31.8 mA cm-2和158±4μmol h-1cm-2。此外，在35小时的ERC反应中，催化剂表现出了显著的稳定性。这种稳定而有效的性能可归因于快速电荷传输的碳基质的导电性、有利于活性位点暴露和稳定性的微孔性以及Zn-SAs的存在。理论计算表明，对于Zn-SAs，ERC过程中O原子更倾向于与Zn形成化学键，从而阻止CO的生成，有助于CH4的生成。这项工作将为探索和设计稳定、高效的含元素金属的ERC单原子催化剂提供了新的思路。

图二. 性能测试

.(a) Polarization curves for MNC, Zn powder and SAZn/MNC.

(b) FEs for ERC to CH4 at different applied potentials.

(d) CO2 adsorption isotherms for MNC,

Zn powder and SA-Zn/MNC.

(e) Tafel plots for ERC to CH4.

(f) Stability of the ERC for SA-Zn/MNC at −1.8 V.

文章链接:

Stable and efficient single-atom Zn catalyst for CO2 reduction to CH4

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12111

老师简介:

罗俊，天津理工大学教授、博导，天津理工大学电镜中心主任

研究方向：纳米材料的电子显微分析（含球差校正电子显微分析与环境/原位电子显微分析）；纳米材料的制备、结构、性能与结构-性能内在关系；基于纳米材料和纳米结构的新型燃料电池（及其氧还原催化）、析氧催化、析氢催化、光/光电催化研究。

信息来源: http://nem.tjut.edu.cn/info/1111/1290.htm

刘熙俊，天津理工大学副研究员，在Nature Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Energy、Appl. Catal. B、Small、Chem. Mater.、J. Mater. Chem A等期刊上以第一作者或通讯作者身份发表论文30余篇，其中封面文章9篇。目前承担国家自然科学基金一项。

研究方向：纳米催化的设计及电催化性能研究。

信息来源：http://nem.tjut.edu.cn/info/1022/1992.htm

Huolin Xin

Huolin Xin graduated from the Physics Department of Cornell University in 2011 and joined University of California, Irvine in 2018. Prior to becoming a professor at UCI, he worked at Brookhaven National Laboratory as a scientific staff member and a principle investigator from 2013 to 2018. His primary field of expertise lies in developing novel 3-D, atomic-resolution, and in situ spectroscopic and imaging tools to probe the structural, chemical, and bonding changes of energy materials during chemical reactions or under external stimuli. His research spans the areas from tomographic and atomic-resolution chemical imaging of battery and fuel cell materials to in situ environmental study of heterogeneous catalysts, and to the development of deep learning enabled self-driving TEM.

信息来源：https://sites.google.com/view/deepem/

Wu Qin Staff scientist, Center for Functional Nanomaterials, Brookhaven National Laboratory

They have a strong record in developing novel quantum chemistry methods in density functional theory. Their most recent development is a density-based energy decomposition analysis for intermolecular interactions. They are also experts in constrained density functional theory and its application to electron transfer; for instances, electronic processes in organic materials, such as the generation, separation and transport of charges in organic photovoltaics and thin film transistors. Their current research is focused on building models for better understanding of activities in heterogeneous catalysis, in particular of two-dimensional catalytic materials.

信息来源：https://www.bnl.gov/cfn/people/staff.php?q=119