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姜艳霞教授Angew:一种作为析氢反应新描述的水界面结构

姜艳霞教授Angew:一种作为析氢反应新描述的水界面结构 科学材料站
2020-10-04
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导读:该工作首先证明了质子供体结构对HER活性和酸碱度的强烈依赖性。随着酸碱度的增加,第一层的结构从质子受体向供体演化。在基底中,界面水的反应性随其结构而变化,水离解的活化能依次增加:悬空的氧氢键<三配位水


文章信息

一种作为析氢反应新描述的水界面结构
第一作者:Lin-fan Shen
通讯作者:Yan-xia Jiang *
单位:厦门大学

研究背景

铂上的析氢反应是电催化和可持续储能的重要反应,但其强烈的酸碱度依赖性动力学尚未完全了解。对碱性条件下HER反应迟缓动力学的基本理解的改进主要集中在电极材料上,从而能够设计和合成催化剂,其目的是减弱H中间体(*H,*代表空的表面位置)或更强的羟基中间体(*OH)吸附的吸附,以及提供与这些转化相关的电子再分布的见解。
此外,电极过程不仅表现出对材料性质的强烈依赖性,而且还表现出对双电层结构的强烈依赖性。

文章简介

近日,厦门大学姜艳霞教授等合作。在国际顶级期刊ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION (影响因子:12.959) 上发表题为“Interfacial structure of water as a new descriptor of hydrogen evolution reaction”的研究工作。
该工作首先证明了质子供体结构对HER活性和酸碱度的强烈依赖性。随着酸碱度的增加,第一层的结构从质子受体向供体演化。在基底中,界面水的反应性随其结构而变化,水离解的活化能依次增加:悬空的氧氢键<三配位水<四面体配位水。此外,优化氢和羟基中间体的吸附可以重新定向界面水分子,使其氢原子指向电极表面,从而增强了HER的动力学。

本文要点

要点一:本文首次建立了HER速率与界面水结构之间的关系。
要点二:在碱性条件下,水离解的活化能按以下顺序增加:悬空氧氢键<三配位水<四面体配位水,与活性顺序相同。
要点三:该工作对活性中心、反应机理及其与界面水结构的相关性有了很好的了解,并且将有助于未来在水相关领域的探索,并开启各种电化学过程的巨大发展。

文章链接

Interfacial structure of water as a new descriptor of hydrogen evolution reaction
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007567

通讯作者介绍

姜艳霞,教授,博士生导师。
近年来研究工作侧重纳米材料、电催化和表面科学的交叉研究,致力于从原子排列结构层次和分子水平研究具有高活性的电催化剂对有机小分子氧化和氧还原的反应过程和机理。已在包括Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Nano Energy,ACS Catalysis等期刊上发表SCI收录文100余篇,为10本科技著作撰写10专章。以第五完成人获国家自然科学奖二等奖1项、教育部科技奖1项。于2005年起担任光谱学与光谱分析期刊编委,2010年起担任电化学期刊编委。2015-2019年担任中国电化学委员会秘书长。厦门大学化学系物理化学课程组组长,电化学科学与工程研究所副所长。主持在研的自然科学基金面上项目1项;主持国家自然科学基金联合基金项目子课题1项;主持国家重点研发计划项目:化学能高效转化碳基纳米电催化剂结构设计、可控制备及应用研究,第二课题:碳基纳米电催化剂动态表征与结构稳定性。
https://chem.xmu.edu.cn/info/1187/1274.htm


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