邓伟侨教授/孙磊研究员Nat Comm：在环境条件下通过"孔富集效应"提高二氧化碳转化率- 大数跨境

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邓伟侨教授/孙磊研究员Nat Comm：在环境条件下通过"孔富集效应"提高二氧化碳转化率

科学材料站

2020-10-05

导读：该工作基于对“孔富集”的发现，报告了在环境条件下作为有效CO2固定催化剂的共价有机骨架的合理设计，该结论通过对10994个COF的详细研究得出结论，合成了最佳预测的COF，并证实了其对CO2环加成末端

文章信息

在环境条件下通过"孔富集效应"提高二氧化碳转化率

第一作者：Wei Zhou, Qi-Wen Deng

通讯作者：邓伟侨*，孙磊*

单位：山东大学

研究背景

二氧化碳（CO2）的化学固定可能是抵挡当前全球快速变暖趋势的途径。然而，由于CO2的化学固定通常需要高温或高压，因此目前的化学固定的经济成本仍然很高。在环境条件下工作的高效催化剂的合理设计可能会大大降低固定的经济成本。

文章简介

近日，山东大学邓伟侨教授、孙磊研究员等，在国际顶级期刊Nature Communications (影响因子：11.878) 上发表题为“Enhanced carbon dioxide conversion at ambient conditions via a pore enrichment effect”的研究工作。

该工作基于对“孔富集”的发现，报告了在环境条件下作为有效CO2固定催化剂的共价有机骨架（COF）的合理设计，该结论通过对10994个COF的详细研究得出结论，合成了最佳预测的COF，即Zn-Salen-COF-SDU113，并证实了其对CO2环加成末端环氧化物的有效催化性能，在环境条件下的收率为98.2％，周转率（TON）为3068.9。与报告的主要催化剂相当。而且，该COF在环境条件下在所有多孔材料中实现了CO2与2，3-环氧丁烷的环加成。这项工作提供了一种在经济固定二氧化碳中设计多孔催化剂的策略。

本文要点

要点一：在这项工作中，我们使用大规模计算筛选方法来解决构建的COF库中的最佳候选者，并演示最佳预测的COF。首先，我们建立一个虚拟图书馆，其中包括以Salen-metal（M-Salen）为催化中心的10994个COF结构。理论上研究了在298 K和1 bar下的CO2吸附性能。根据模拟结果，我们分析了具有最佳和最差CO2吸附性能的材料框架内的CO2分布特征。

要点二：其次，我们通过观察特殊孔隙结构内部局部富集的CO2来发现孔隙富集效果。通过这种孔富集效应，可以显着提高反应速率，从而实现有效的催化过程。

要点三：最后，我们合成了最佳预测的COF结构（缩写为Zn-Salen-COF-SDU113），并测量了其对CO2分子固定的催化性能。所获得的COF在大气压和室温下表现出优异的CO2转化性能。Zn-Salen-COF-SDU113催化剂在环境条件下显示出高催化活性，并且对末端环氧化物（PO）和内部环氧化物（2,3-环氧丁烷）具有出色的稳定性和可回收性。

文章链接

Enhanced carbon dioxide conversion at ambient conditions via a pore enrichment effect

https://www.nature.com/articles/s41467-020-18154-9