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王定胜/陈文星/张加涛教授等Angew:单原子铟δ+-N4界面的设计,可有效将CO2电还原为甲酸盐

王定胜/陈文星/张加涛教授等Angew:单原子铟δ+-N4界面的设计,可有效将CO2电还原为甲酸盐 科学材料站
2020-09-08
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导读:该工作合理设计了一种新型In单原子催化剂,该催化剂包含孤立的Inδ+-N4原子界面位点,用于高效电还原CO2形成甲酸盐。该催化剂在相对于RHE的-0.65 V时,获得96 %的最大法拉第效率(FE),


文章信息

单原子铟δ+-N4界面的设计,可有效将CO2电还原为甲酸盐
第一作者:Huishan Shang,Tao Wang,Jiajing Pei
通讯作者:陈文星*,张加涛*,王定胜*
单位:北京理工大学,清华大学

研究背景

利用绿色电力将CO2还原为化工原料和燃料是解决日益严重的环境污染和能源危机的有效途径。甲酸盐是许多工业过程的重要化工中间体,是一种很有前景的液氢储存和释放的材料,也可作为直接甲酸盐燃料电池的化学源。主族金属铟(In)作为一种甲酸盐催化剂,由于其毒性小、环境友好等特点,越来越受到人们的关注。

文章简介

近日,北京理工大学陈文星副研究员,张加涛教授与清华大学王定胜副教授等合作。在国际顶级期刊Angewandte Chemie (影响因子:12.257) 上发表题为“Design of a Single‐Atom Indiumδ+‐N4 Interface for Efficient Electroreduction of CO2 to Formate”的研究工作。
该工作合理设计了一种新型In单原子催化剂,该催化剂包含孤立的Inδ+-N4原子界面位点,用于高效电还原CO2形成甲酸盐。该催化剂在相对于RHE的-0.65 V时,获得96 %的最大法拉第效率(FE),且最优的转换频率(TOF)高达12500 h−1,优于大多数同类催化剂。

本文要点

要点一:本文中设计了一种新型的In单原子催化剂,该催化剂在金属有机骨架(MOFs)衍生的N掺杂碳基质(In-SAs/NC)上具有孤立的Inδ+-N4原子界面部分,可以用作催化CO2ER的高效电催化剂。
要点二:该催化剂在相对于RHE的-0.65 V时,甲酸盐生产的FE高达96%,且最优的转换频率(TOF)高达12500 h−1。DFT理论模拟计算结果表明,Inδ+-N4原子界面对于甲酸盐中间体(HCOO*)具有较低的自由能,有利于提高催化剂对CO2ER的催化活性。
要点三:这项工作为合理设计面向能源应用的主族金属催化剂提供了新的途径。

文章链接

Design of a Single‐Atom Indiumδ+‐N4 Interface for Efficient Electroreduction of CO2 to Formate
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202010903

通讯作者介绍

王定胜 博士 清华大学化学系副教授
研究领域:纳米材料制备与性能;金属纳米催化
曾获2013年获国家优秀青年基金;2012年获全国百篇优秀博士论文奖;2012年清华大学优秀博士后;2009年清华大学优秀博士学位论文;2009年清华大学学术新秀

陈文星 博士 北京理工大学材料学院特别副研究员
2011年本科毕业于北京航空航天大学化学学院;2015年博士毕业于中国科学技术大学国家同步辐射实验室,师从国际著名同步辐射X-射线谱学专家吴自玉教授;2016年在清华大学化学系进行博士后研究,师从中国杰出化学家李亚栋院士;2018年受聘于北京理工大学材料学院。作为课题负责人主持国家自然科学基金青年项目,担任Nano Research、Small、ACS Sustainable Chem. Eng.、Topics in Catalysis、ChemSusChem、Nano-Micro Letters、J. Colloid Interf. Sci.等学术期刊独立审稿人。博士期间主要从事同步辐射X-射线吸收谱学方法及应用相关的研究,博士后期间主要从事纳米催化剂、团簇催化剂、单原子催化剂等方面研究。目前致力于金属催化剂的原子级精准合成,并将催化剂应用于电催化(HER、OER、ORR、CO2RR)、有机催化、光催化、酶催化等领域,以及应用X-射线谱学方法(XANES、EXAFS)从原子尺度上研究催化剂的局域结构,并运用基于同步辐射大科学装置的原位测试技术对相关反应机理进行探索,与北京光源、上海光源、合肥光源以及斯坦福光源等国内外同步辐射平台有着良好的合作关系。已发表论文120余篇,总计SCI引用6300余次,高被引论文30篇,H 指数45,其中以通讯作者/第一作者(含共同)在Nat. Commun.(3), J. Am. Chem. Soc.(5), Angew. Chem. Int. Ed.(4), Adv. Mater.(5), Energ. Environ. Sci.(2), Nat. Catal.(1), Sci. Adv.(1), PNAS(1), Chem(1), Nano Lett.(1), Chem. Sci. (1)等期刊上发表论文30余篇, 另外以co-author身份在Nat. Chem., Nat. Nanotech., Joule, ACS Catal., Nano Res.等期刊上发表论文多篇。

张加涛 教授,博士生导师,北理工化学与化工学院院长
结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室主任,医工融合研究院PI,北京理工大学首位徐特立特聘教授,英国皇家化学会会士。作为项目负责人/研究骨干主持/参与包括国家自然科学基金重大研究计划集成项目、重点项目、优青、面上、等7项,教育部、北京市等省部级项目4项。第一作者或通讯作者在Chem. Rev.、Nature、Science、Nature Nanotech.、JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Nano Lett.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Small、J. Phys. Chem. Lett.、Matter等国际顶级SCI学术期刊上发表论文70余篇,国际、国内专利7个,综述/专著章节8部,研究工作已被他人引用4000多次。工作被Nature、Science、Nature Mater.、Nature Comm.、PRL、Nano Lett.等许多国际著名学术期刊论文引用和报道。同时也被美国MRS、NSF、Science Daily、Nanotechnology Now、Physorg等数十家学术组织、科技新闻杂志或网站进行了专题报道。组织国内/国际会议15余次,参加国际、国内著名会议(特邀报告/邀请报告)40余次。是Nature Commun.,JACS,Adv. Mater.,Adv. Energ. Mater.,Adv. Funct. Mater.,Small,Nano Res.等杂志的审稿人。近5年毕业博士研究生9名,硕士研究生12名(其中3名北理工优秀博士论文,5名优秀硕士论文和1名中国材料研究学会优秀博士论文)。
研究领域:纳米材料化学与光电新能源、生物应用,主要从事半导体纳米晶材料界面合成、组装及其在新能源、生物医用等方面的性能应用研究。


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