清华大学王定胜教授Angew：热转化和表面重建合成的Ag单原子催化高效CO2RR- 大数跨境

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清华大学王定胜教授Angew：热转化和表面重建合成的Ag单原子催化高效CO2RR

科学材料站

2020-12-08

导读：该工作通过纳米银（Ag NPs）的热转化和MnO2的表面重构，成功合成了一种Ag1单原子催化剂（Ag1/MnO2）。

文章信息

热转化和表面重建合成的Ag单原子催化高效CO2RR

First published: 04 December 2020

第一作者：Ningqiang Zhang

通讯作者：王定胜

单位：清华大学

研究背景

众所周知，CO2电化学还原（CO2RR）产物从C1（一氧化碳，甲酸和甲烷）广泛分布到C2+（乙烯，乙醇，丙酮等）中。将CO2选择性还原为CO被认为是最重要的CO2RR商业化应用，CO加氢是生产碳氢化合物和醇类的重要途径。Pd，Au以及Ag基电催化剂已经显示出高的催化活性和对CO2RR转化为CO的选择性。

特别地，与Pd和Au相比，由于其低成本和丰度，Ag基催化剂已在CO2RR中得到了广泛的研究。迄今为止，人们已经开发出各种策略来提高Ag基电催化剂的CO选择性，包括改变晶面、大小和形状、与其他金属合金化、构建表面缺陷以及修饰暴露表面。然而目前银的利用率仍然很低，不适合可持续发展。

此外，传统多相催化剂的不均一性导致CO2RR中活性中心和反应路径容易发生变化。因此，开发一种简单的方法来制备具有高CO选择性和高Ag利用率的Ag基CO2RR电催化剂至关重要。

文章简介

近日，清华大学王定胜副教授在国际期刊Angewandte Chemie International Edition (影响因子：12.959) 上发表题为“Silver single‐atom catalyst for efficient electrochemical CO2 reduction synthesized from thermal transformation and surface reconstruction”的研究工作。

该工作通过纳米银（Ag NPs）的热转化和MnO2的表面重构，成功合成了一种Ag1单原子催化剂（Ag1/MnO2）。

本文要点

要点一： 研究人员通过原位ETEM、原位XRD等表征技术和密度泛函理论（DFT）计算首次揭示了Ag NPs向单原子的演化过程。从MnO2（211）晶面到（310）晶格面的温度诱导表面重构过程是对Ag单原子存在表面进行牢固约束的关键过程，即MnO2的热处理和表面重构是形成Ag单原子的驱动力。

要点二： 实验结果显示， Ag1/MnO2在-0.85 V（vs. RHE）下的法拉第效率达到95.7%，并且对CO2RR具有长期稳定性。

要点三：密度泛函理论（DFT）计算结果表明，单个Ag位点在费米能级附近具有较高的电子密度，可以作为CO2RR中唯一的活性中心。结果表明，Ag1/MnO2催化剂具有优异的CO2RR催化性能，远远超过传统的Ag纳米催化剂（AgNP/MnO2）和其他已报道的Ag基催化剂。

文章链接

Silver single‐atom catalyst for efficient electrochemical CO2 reduction synthesized from thermal transformation and surface reconstruction

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202014718

通讯作者介绍

王定胜，博士生导师。

1982年出生。2004年于中国科学技术大学化学物理系获理学学士学位。2009年于清华大学化学系获理学博士学位。2009至2012年在清华大学物理系从事博士后研究。2012年7月加入清华大学化学系，被聘为讲师，2012年12月，晋升为副教授。2015年获博士生导师资格。研究领域为无机纳米材料化学，自2009年博士毕业以来，一直以无机纳米合成化学为基础，主要从事金属纳米晶、团簇及单原子为主的无机功能纳米材料的合成、结构调控与催化性能研究。2012年获全国优秀博士学位论文奖。2013年获国家优秀青年科学基金。2018年获青年拔尖。发表学术论文100余篇，含1篇Nature Chem.、1篇Nature Nanotech.、8篇Nature Commun.、12篇J. Am. Chem. Soc.、13篇Angew. Chem. Int. Ed.、11篇Adv. Mater.等。