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周思&郑耿锋教授AEM:Cu3Ag1催化剂上的缺电子铜位点促进CO2电还原为醇

周思&郑耿锋教授AEM:Cu3Ag1催化剂上的缺电子铜位点促进CO2电还原为醇 科学材料站
2020-09-18
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导读:该工作使用电沉积铜基质的电置换来开发Cu3Ag1电催化剂。与可逆氢电极相比,Cu3Ag1电催化剂可使CO2转化为乙醇的效率达到63%,与裸露的电沉积铜基质相比,其选择性提高了126倍,活性提高了25倍


文章信息

Cu3Ag1催化剂上的缺电子铜位点促进CO2电还原为醇
第一作者:Ximeng Lv, Longmei Shang
通讯作者:周思*、郑耿锋*
单位:复旦大学,大连理工大学

研究背景

醇类,如甲醇、乙醇和正丙醇,在现代化学工业中起着重要的作用。迄今为止,酒精的生产在很大程度上依赖于化石和生物质碳的来源,这些来源通过不同的技术路线,这些路线可能对环境造成负面影响,或者在消耗大量能源的同时会带来不良的原子经济。因此,需要新技术来平衡环境保护和经济发展的目标。由可再生能源驱动的电化学CO2减排是一个有竞争力的选择,因为它将CO2转化为液体产品,如甲酸盐和醇类,CO2排放几乎为零。

文章简介

近日,大连理工大学大学周思和复旦大学郑耿锋等合作。在国际顶级期刊ADVANCED ENERGY MATERIALS (影响因子:25.245) 上发表题为“Electron‐Deficient Cu Sites on Cu3Ag1 Catalyst Promoting CO2 Electroreduction to Alcohols”的研究工作。
该工作使用电沉积铜基质的电置换来开发Cu3Ag1电催化剂。与可逆氢电极相比,Cu3Ag1电催化剂可使CO2转化为乙醇的效率达到63%,在0.95伏下乙醇部分电流密度为 -25mA-2,与裸露的电沉积铜基质相比,其选择性提高了126倍,活性提高了25倍。

本文要点

要点一:该工作通过界面电子转移策略开发了一种缺电子Cu3Ag1催化剂。在铜中引入银促进了从铜到银的电子转移,从而在Cu3Ag1催化剂中产生缺电子的铜位点。
要点二:密度泛函理论计算证实,缺电子的铜位点特别有利于醇途径中关键的电子回旋共振中间体如CH3CHO*和CH3CHO *的吸附。这一发现通过使用Cu3Ag1催化剂的CO2到醇的电催化性能得到了验证。
要点三:我们的工作揭示了Cu3Ag1催化剂中铜原子的缺电子状态,具有电子回旋共振对醇的选择性和活性,并为设计高醇选择性电子回旋共振催化剂提供了新的机会。

文章链接

Electron‐Deficient Cu Sites on Cu3Ag1 Catalyst Promoting CO2 Electroreduction to Alcohols
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202001987

通讯作者介绍

周思,研究员,博士生导师。
2005.8-2009.7南京大学物理学士;2009.8-2014.8佐治亚理工大学,物理博士。
http://faculty.dlut.edu.cn/2014011245/zh_CN/index.htm

郑耿锋,复旦大学教授、博士生导师。
2000年复旦大学化学系本科毕业,2007年获得美国哈佛大学化学与化学生物系博士学位,2007—2010年在美国西北大学化学系从事博士后研究,2010 年起在复旦大学先进材料实验室和化学系担任教授与博导。已在国际著名学术期刊上发表论文120余篇,邀请专著与章节 4部,论文的总他引次数 8000多次(h-index 37),其中单篇引用在 100次以上的有20篇。目前兼任国际期刊J. Colloid and Interface Science的编辑,J. Materials Chemistry A杂志的编委。
http://www.lam.fudan.edu.cn/Data/View/1382


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