孙守恒教授JACS：L10三元纳米粒子的氧还原反应的各向异性应变调谐- 大数跨境

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孙守恒教授JACS：L10三元纳米粒子的氧还原反应的各向异性应变调谐

科学材料站

2020-11-04

导读：这项工作提出了使用特征力模型进行预测和实验成果相印证的新研究，以验证在L10-CoMPt三元纳米颗粒（M = Mn，Fe，Ni，Cu，Ni）中应变诱导的氧还原反应（ORR）的催化增强。

文章信息

L10三元纳米粒子的氧还原反应的各向异性应变调谐

First published: October 30, 2020

第一作者：Junrui Li （李俊睿）

通讯作者：Andrew A. Peterson*，孙守恒*

单位：布朗大学

研究背景

基于贵金属（例如Pt）的纳米催化剂广泛用于许多催化应用中。为了在保证催化性能的前提下使用最少量的Pt，大量研究已经对Pt基合金纳米颗粒进行了深入细致地探讨，以期改善甚至最最优化Pt的催化性能。

与结构无序的合金相比，结构有序的金属间合金纳米颗粒由于其明确的晶体结构、化学计量数以及改进的催化效率和稳定性而成为一类具有广泛应用前景的候选催化剂，特别是在电催化应用方面。氧还原反应（ORR）是许多能量转换设备（例如燃料电池和金属-空气电池）中最为重要的电化学步骤之一。

通过控制纳米颗粒的表面应变来调节它们的催化性能已发展成为在许多能量转化反应中优化纳米催化的重要策略。

导师专访

该领域目前存在的问题？这篇文章的重点、亮点。

在燃料电池催化领域来说，怎样提高催化剂的活性和稳定性一直是该领域研究的重点，我们的研究证实了L10-结构的Pt金属间化合物相较于无序结构的合金结构在燃料电池相关的条件下具有优秀的活性和稳定性。

而就催化剂设计来讲，本研究结合模拟计算和实验验证高效地筛选了多种具有不同应变的催化剂，提出了对于具有结构各向异性的纳米颗粒催化性能的一个描述符并为此提供了实验依据。

文章简介

近日，布朗大学孙守恒教授、李俊睿博士和Andrew Peterson教授等合作，在国际顶级期刊 JACS（影响因子：14.695）上发表题为“Anisotropic Strain Tuning of L10 Ternary Nanoparticles for Oxygen Reduction”的研究工作。

这项工作提出了使用特征力模型进行预测和实验成果相印证的新研究，以验证在L10-CoMPt三元纳米颗粒（M = Mn，Fe，Ni，Cu，Ni）中应变诱导的氧还原反应（ORR）的催化增强。

本文要点

要点一：为了系统地研究这种各向异性应变水平，本文采用了本征力模型筛选了161 x 161 (= 25,921)具有应变的Pt活性表面对于多种反应中间体的吸附作用，从而系统地研究如何通过施加应变来调节中间体的吸附强弱并进一步调控Pt表面的催化活性。

要点二：同时，为了揭示晶体结构各向异性的金属间Pt合金中的活性描述符，本文系统地制备和和研究了一系列具有各向异性的不同应变的三元L10-CoMPt 纳米颗粒的ORR催化性能

要点三：这项研究提供了关于精细调整具有明确结构和组成的金属间化合物纳米颗粒催化活性的重要途径。

导师专访

您对该领域的今后研究的指导意见和展望

应力调控的模拟计算和精确设计的纳米催化剂在电化学领域得到了广泛应用并极大地促进了该领域发展，这种设计和研究思路可以进一步推广到其他的催化或是相关领域。

孙守恒教授

第一作者专访

1. 该研究的设计思路和灵感来源

我们之前的研究工作表明L10-结构的Pt基催化剂在燃料电池的测试中性能超过了一般的Pt合金催化剂，其化学构成在测试中也十分稳定。

但一个问题一直在我的脑海中，究竟什么结构和组成的L10-Pt基催化剂的性能是最优的？

我们怎么才能寻找到这个结构中催化活性的最佳点（sweet spot）？

研究的思路和灵感也要多亏我和本文共同第一作者(Shubham Sharma)，一位从事模拟计算研究的博士生的长期讨论。

我们建立了很好的合作和友谊关系。与不同领域或是不同背景的研究者讨论获益匪浅

2. 该实验难点有哪些？

模拟计算来讲，Eigen force 本证力模型的成功是较为惊喜的。具有组成明确的多元（超过两种以上元素）合金的纳米材料一直是具有挑战的难题，精确的合成调控才能保证得到想要的结构，进而能够准确地将性能和结构趋势进行归纳。

3.该报道与其它类似报道最大的区别在哪里？

本证力模型的高效筛选是一个突出点，合成方法的系统化为研究提供了丰富的实验对象。系统化的研究是本工作的一个突出点。

文章链接

Anisotropic Strain Tuning of L10 Ternary Nanoparticles for Oxygen Reduction

https://doi-org.proxy.lib.uwaterloo.ca/10.1021

通讯作者介绍

孙守恒，美国布朗大学Vernon K. Krieble化学教授及工程终身教授

布朗大学分子和纳米创新研究所副主任，英国皇家化学会期刊Nanoscale及Nanoscale Advances的副主编及英国皇家化学学会Fellow。主要从事功能纳米材料的研究, 先后在Science、Nature、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie等著名期刊上发表论文300余篇、拥有25 项专利。谷歌学术显示H因子为128，个人总引用数>67782次。2011年入选全球顶尖一百化学家名人堂榜单并位列第31名。

第一作者介绍

李俊睿：2019年毕业于美国布朗大学，获化学博士学位。

2019年8月至2020年在劳伦斯伯克利国家实验室从事博士后研究。主要研究领域为燃料电池质子交换膜，纳米金属及金属氧化物材料的合成及其电化学催化应用；二氧化碳电催化和光电催化还原催化剂的研究；以及基于纳米材料的异相催化研究。2018年获得国际贵金属学会奖（International Precious Metal Institute）Corporate Sponsored Student Award。以第一作者在Joule，Journal of American Chemical Society，Angewandte Chemie等期刊上发表多篇论文，并著有了多项书籍章节及综述论文。