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赵惠军&尹华杰AM:Fe,Ni联手!有序多孔碳上共存的单原子Fe和Ni实现高效ORR!

赵惠军&尹华杰AM:Fe,Ni联手!有序多孔碳上共存的单原子Fe和Ni实现高效ORR! 科学材料站
2020-09-23
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导读:​该工作报导了一种异质单原子(h‐SAs)氧还原(ORR)电催化剂。这项工作不仅为高效ORR电催化剂、锌-空气电池以及质子交换膜燃料电池提供了可行的途径,而且为合理设计其他涉及溶解气体(例如N2, C


文章信息

有序多孔碳上共存的单原子Fe和Ni可高效催化ORR!
第一作者:朱正举
通讯作者:赵惠军,尹华杰
单位:格里菲斯大学,清洁环境与能源中心

研究背景

质子交换膜燃料电池具有能量转化率高、绿色环保等优点,在解决能源和环境问题方面具有巨大潜力,其器件效率与成本极大地依赖其阴极氧还原反应电催化剂。
目前,碳载金属单原子电催化剂是最有希望取代贵金属铂的替代材料。但是,该类电催化剂仍具有催化活性不足、反应物在阴极中传质困难等问题。
最近的研究表明,通过引入第二种金属单原子并优化纳米结构,有望进一步增强碳载金属单原子电催化剂的性能。然而,开发一种通用方法来制备兼具上述优点的电催化剂仍然是一个挑战。

文章简介

格里菲斯大学赵惠军教授、尹华杰博士在国际顶级期刊Advanced Materials (影响因子:27.398) 上发表题为“Coexisting Single‐Atomic Fe and Ni Sites on Hierarchically Ordered Porous Carbon as a Highly Efficient ORR Electrocatalyst”的研究工作。
该工作报导了一种异质单原子(h‐SAs)氧还原(ORR)电催化剂。其中氮配位的Fe单原子和Ni单原子共存耦合在有序多孔碳载体上,该载体由微/介孔相互连接的高度有序大孔构成。
实验和理论计算表明h‐SAs在ORR过程中通过碳载体电荷转移实现间接协同作用,优化了ORR反应动力学。同时,有序多孔碳载体可以促进材料的传质能力。基于此,该电催化剂具有显著增强的ORR性能,并可作为阴极材料增强锌-空气电池和质子交换膜燃料电池的器件性能。
这项工作不仅为高效ORR电催化剂、锌-空气电池以及质子交换膜燃料电池提供了可行的途径,而且为合理设计其他涉及溶解气体(例如N2, CO2)反应的电催化剂提供了借鉴意义。另外也有望在其他金属-空气电池,金属-硫电池等领域得到应用。

本文要点

要点一:本文利用一种结合湿化学金属离子浸渍和热解的模板方法,将Fe、Ni单原子可控地共掺杂到具有独特配置的有序多孔碳载体上,有效地实现了对所有可访问单原子活性位点的快速传质。
要点二: 扩展的X射线吸收精细结构光谱证实,Fe-和Ni-SAs通过Fe-N4和Ni-N4配位键固定在碳载体上。所制备的Fe/Ni h-SA电催化剂表现出优异的ORR活性,优于仅含Fe或Ni-SA的SA电催化剂和基准Pt/C。当该催化剂应用于锌-空气电池和质子交换膜燃料电池中时,也表现出优异的器件性能。
要点三:实验结果表明,Fe-N4和Ni-N4共存位诱导的协同增强导致了优异的ORR性能,以及有序多孔结构碳载体所促进的优越传质能力。

通讯作者介绍

Coexisting Single‐Atomic Fe and Ni Sites on Hierarchically Ordered Porous Carbon as a Highly Efficient ORR Electrocatalyst
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202004670

通讯作者介绍

赵惠军 格里菲斯大学 教授
赵惠军教授是Griffith University清洁环境与能源中心的创立者。他是皇家化学学会(FRSC)和澳大利亚皇家化学会(FRACI)会士,同时也是R.H. Stokes电化学奖章的获得者。赵惠军教授主要研究领域包括能源和环境纳米材料,水源控制管理系统,野外环境传感技术和水环境质量评估等方面,他目前的研究方向之一是探索打开非贵重材料催化能力的新方法来作为重要催化反应的高性能催化剂。他已发表了430余篇期刊论文,被引用30000余次,并在8个全球性功能纳米材料和光电催化专利系列中获得了68项国际专利,并且所有专利都已成功商业化。

尹华杰 格里菲斯大学 博士后研究员
尹华杰博士,2015年博士毕业于国家纳米科学中心和清华大学,师从唐智勇教授和朱永法教授。2015年至今于澳大利亚格里菲斯大学赵惠军课题组从事博士后研究工作。近年来研究领域主要集中于功能纳米材料,二维材料的精准可控合成;地球丰量小分子转换为高附加值产物的新兴光、电化学反应;大面积高效电极材料大规模制备方法。在Chem. Soc. Rev., Nat. Energy, Matter, Nat. Commun., Adv. Mater.等学术期刊共发表SCI论文50余篇,被SCI总引用次数达5700余次。


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