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ANGEW:Ru2P/WO3/NPC异质结构协同促进H2O离解以改善析氢

ANGEW:Ru2P/WO3/NPC异质结构协同促进H2O离解以改善析氢 科学材料站
2020-11-25
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导读:该工作报道了Ru2P/WO3@NPC异质结构的合成(氮,磷共掺杂碳),通过简单的水热反应使用钌和钨盐作为前体,然后在氩气氛下热解。


文章信息

Ru2P/WO3/NPC异质结构协同促进H2O离解以改善析氢
第一作者:Xiaoli Jiang,Haeseong Jang,Shangguo Liu
通讯作者:Qing Qin*,刘希恩*,Jaephil Cho*
单位:青岛科技大学,蔚山国家科学技术研究所 

研究背景

水分解制氢目前被认为是缓解对化石燃料过度依赖的一种有前途的方法。尽管碱水分解技术已经工业化了几十年,但它仍然是高能量密集型的,因此需要更有效的电催化剂来降低能量损失和成本。析氢反应是电化学水分解的两个半反应之一,发生在阴极。
根据活火山图, HER速率很大程度上由氢吸附的自由能决定。为了获得最佳的催化活性,催化剂表面上的氢结合能必须既不太弱也不太强,如萨巴蒂埃原理。与消耗可用质子的酸性HER相反,碱性电解质中的HER必须首先通过水的离解产生质子(沃尔默步骤)。水的缓慢分解导致碱性HER动力学比酸性HER低大约两到三个数量级。

文章简介

近日,青岛科技大学Qing Qin,刘希恩,蔚山国家科学技术研究所Jaephil Cho教授等在国际期刊ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION上发表题为“Heterostructure of Ru2P/WO3/NPC Synergistically Promotes H2O Dissociation for Improved Hydrogen Evolution”的研究工作。
该工作报道了Ru2P/WO3@NPC异质结构的合成(氮,磷共掺杂碳),通过简单的水热反应使用钌和钨盐作为前体,然后在氩气氛下热解。Ru2P/WO3@NPC电催化剂表现出优异的HER活性,在10mA·cm-2的电流密度下超电势为15 mV,在1.0 M氢氧化钾溶液中具有优异的耐久性,优于最先进的铂/碳和大多数报道的电催化剂。
结合密度泛函理论计算的实验结果表明,Ru2P/WO3@NPC中的电子密度再分布是通过从NPC到Ru2P/WO3和从Ru2P到WO3的电子转移实现的,这直接促进了水在WO3 W位的离解和氢在Ru2P中Ru位的解吸。

本文要点

要点一:该工作开发了一种界面工程策略,在氮、磷共掺杂的碳上制备超小的Ru2P/WO3纳米异质结,作为在碱性条件下催化HER的电催化剂。

要点二:通过Ru2P/WO3异质结构和NPC衬底之间的协同效应,获得了优异的活性和优异的耐久性。

要点三:基于实验分析和密度泛函理论计算,我们发现Ru2P/WO3界面的异质结构对观察到的碱性HER活性有很大贡献,其中W活性位点优先吸附和活化水分子以离解,而Ru活性位点吸附所得氢以有效解吸和H2演化。

文章链接

Heterostructure of Ru2P/WO3/NPC Synergistically Promotes H2O Dissociation for Improved Hydrogen Evolution
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202014411

通讯作者介绍

刘希恩
青岛科技大学教授。2006年于大连理工大学获工学博士学位。先后在瑞典皇家工学院、美国密歇根州立大学、美国威斯康辛大学-密尔沃基分校、美国宾夕法尼亚州立大学和韩国蔚山科技大学从事能源转化与储存相关领域的研究。2016年1月聘任北京化工大学能源学院教授。2016年12月以高层次引进加入青岛科技大学,2017年12月被聘为山东省泰山学者特聘专家。研究方向:非金属或非贵金属碳基纳米材料电催化能源器件相关反应;如氧气还原反应(燃料电池和锌空电池),氧气与氢气析出反应(水裂解池),电催化二氧化碳还原以及有机官能团转化。以第一作者或通讯作者在Nature reviews materials; Angew. Chem. Int. Ed; Adv. Energy. Mater; Adv .Funct. Mater; Nano. Energy; Coord. Chem. Rev; Small等重要国际期刊发表多篇论文。
https://hg.qust.edu.cn/info/1043/8224.htm


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