ACS Catalysis：石墨烯上单原子铁氮位点的孔边缘剪裁以增强CO2还原- 大数跨境

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ACS Catalysis：石墨烯上单原子铁氮位点的孔边缘剪裁以增强CO2还原

科学材料站

2020-09-29

导读：本文报道了石墨烯上孔边缘的操纵如何改变孤立的Fe-N4位点的局部电子结构，并改善了它们固有的反应性，以促进CO生成。我们证明在石墨烯基面上构造孔来支撑Fe-N4可以显着增强其CO2RR活性。

文章信息

石墨烯上单原子铁氮位点的孔边缘剪裁以增强CO2还原

第一作者：Fuping Pan

通讯作者：Guofeng Wang* Ying Li*

单位：美国匹兹堡大学，德州农工大学

研究背景

在石墨烯上包含原子分散的氮配位的铁配位铁（Fe-N4）提供了驱动电化学CO2还原反应（CO2RR）转化为CO的独特机会。然而，*CO在完整石墨烯中嵌入的Fe-N4配位上的强烈吸附会限制电流由于缓慢的一氧化碳解吸过程而导致密度降低。

文章简介

近日，美国匹兹堡大学Guofeng Wang教授和德州农工大学Ying Li教授等合作。在国际顶级期刊ACS Catalysis (影响因子：12.221) 上发表题为“Pore-Edge Tailoring of Single Atomic Iron−Nitrogen Sites on Graphene for Enhanced CO2 Reduction”的研究作。

本文报道了石墨烯上孔边缘的操纵如何改变孤立的Fe-N4位点的局部电子结构，并改善了它们固有的反应性，以促进CO生成。我们证明在石墨烯基面上构造孔来支撑Fe-N4可以显着增强其CO2RR活性。这些发现表明，工程局部支撑结构为设计高性能单原子催化剂提供了一种途径。

本文要点

要点一：催化剂的几何结构会影响金属位点的局部电子环境。例如，位于角，边缘和弯曲位置的金属位点与位于金属位点的金属位点相比通常具有非凡的内在反应性。受此启发，作者试图通过在石墨烯基面上形成孔边缘来定制Fe-NG上原子分散的Fe-N4的CO2还原。通过将Fe-N4固定在多孔石墨烯（Fe-N-G-p）上，系统地研究了孔边缘对Fe-N4的电子性质和CO2RR行为的作用。

要点二：研究发现，Fe-N-G-p可以实现高活性和选择性地将CO2电还原为CO，显着优于孔隙不足的Fe-N-G，其在Fe-N-G-p上的周转频率（TOF）比产生CO的Fe-N-G大三倍。

要点三：理论模型表明，与嵌入石墨烯主体中的Fe-N4相比，将Fe-N4定位在孔边缘会降低Fe位点的d带中心，增加长度，并削弱CO吸附构型中Fe-C键的强度，从而促进一氧化碳的解吸并促进一氧化碳的产生。

文章链接

Pore-Edge Tailoring of Single Atomic Iron−Nitrogen Sites on Graphene for Enhanced CO2 Reduction

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02499