南开大学|卜显和教授Adv Mater：以MOF为主体、助催化剂为两翼的光催化剂实现高效分解水- 大数跨境

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南开大学|卜显和教授Adv Mater：以MOF为主体、助催化剂为两翼的光催化剂实现高效分解水

科学材料站

2020-11-09

导读：该研究工作以金属-有机框架（MOF）NH2-UiO-66为主体光催化剂，并以空间分离的形式负载了Pt和MnOx两种助催化剂，从而制备出了一种高效的异质结构光催化材料Pt@NH2-UiO-66@MnOx

文章信息

助催化剂优化的金属-有机框架基光催化剂用于实现水的全分解反应

First published: November 04，2020

第一作者：张冀杰

通讯作者：卜显和*

单位：南开大学

研究背景

光催化分解水制氢反应因其在清洁、可再生能源中的潜在应用而受到广泛关注。一般而言，光催化分解水主要涉及三个过程，即光的收集，光生电子和空穴的分离、迁移，以及光催化剂表面进行的氢气析出和氧气析出反应。

其中，高的光收集和电子-空穴分离效率是提高光能利用效率的关键，是光催化材料研究的重点之一。其中，有效的电荷分离更是促进反应进行的关键所在，对于提高光催化反应效率十分重要。

文章简介

近日，南开大学卜显和教授课题组在国际材料类顶级期刊Advanced Materials (影响因子：27.398)上发表了题为“Metal–Organic‐Framework‐Based Photocatalysts Optimized by Spatially Separated Cocatalysts for Overall Water Splitting”的研究成果。

该研究工作以金属-有机框架（MOF）NH2-UiO-66为主体光催化剂，并以空间分离的形式负载了Pt和MnOx两种助催化剂，从而制备出了一种高效的异质结构光催化材料Pt@NH2-UiO-66@MnOx(PUM)。与参照样品NH2-UiO-66、Pt@NH2-UiO-66（PU）和NH2-UiO-66@MnOx(UM)相比，PUM样品展现出高的产氢活性。

作为助催化剂，Pt倾向于捕获电子，而MnOx则倾向于收集空穴。在可见光光照条件下，电子和空穴分别向NH2-UiO-66的内部和外部流动，并在相应的助催化剂上积累，然后参与氧化还原反应。

通过引入空间分离助催化剂这一有效手段，大大延长了光生电子和空穴的寿命，有利于电子-空穴的分离。此外，该设计亦可同时加速氧化还原反应动力学，使PUM样品在无牺牲剂条件下即可驱动水的全分解反应，表明了这种MOF半导体改性方法在水分解反应中的巨大潜力。

本文要点

要点一：利用MOF材料在结晶过程中易于形成包覆结构的特性，以NH2-UiO-66为主体光催化剂，在其内部包覆产氢助催化剂（Pt颗粒），在其外部原位沉积产氧助催化剂MnOx，实现了在单一MOF光催化剂上两种助催化剂的引入及空间分离，制备了异质结构光催化材料Pt@NH2-UiO-66@MnOx(PUM)。

要点二：利用瞬态荧光光谱及瞬态吸收光谱表征技术，证明了最优PUM样品具有最长的载流子寿命和最快的载流子转移速率。

要点三：PUM催化剂可同时加速水的光照还原反应和氧化反应，最终在无牺牲剂介入条件下可实现水的全分解。

文章链接

Metal–Organic‐Framework‐Based Photocatalysts Optimized by Spatially Separated Cocatalysts for Overall Water Splitting

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202004747

通讯作者介绍

卜显和，博士、教授。2002年获国家杰出青年基金、2004年评为教育部“长江学者”特聘教授，2014年评为英国皇家化学会会士。获2014年度国家自然科学二等奖（第一完成人）。承担国家自然科学基金创新研究群体、重大、重点项目等。主要从事配位化学研究，已在国内外重要学术刊物上发表论文460余篇。主编《配位聚合物化学》专著一部（240万字，科学出版社），参编专著与教材6部，获国家发明专利授权30余项。