崔屹/Reimer教授Science子刊：纳米碳微球插入石墨烯层复合膜，实现高稳定性能、高有害气体和H2吸附量- 大数跨境

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崔屹/Reimer教授Science子刊：纳米碳微球插入石墨烯层复合膜，实现高稳定性能、高有害气体和H2吸附量

科学材料站

2020-10-14

导读：本文设计了分层纳米孔膜,一类结合碳球和氧化石墨烯的纳米复合材料。分级碳微球，使用化学活化结合微波加热，作为阻止石墨烯层间的间隔剂和吸附剂。分层碳微球阻隔了氧化石墨烯的团聚，而氧化石墨烯薄片则是起到有效

文章信息

纳米碳微球插入石墨烯层复合膜，实现高稳定性能、高有害气体和H2吸附量

通讯作者：崔屹*，Jeffrey A. Reimer*

单位：美国斯坦福大学，美国加州大学伯克利分校

研究背景

由于许多材料表面具有相互矛盾的特性，使得气体分离和存储的材料设计具有挑战性。微孔结构被认为是设计多孔材料吸附气体的最佳孔隙结构。然而单纯的微孔孔隙限制了大规模处理气体和分子大小的孔隙所需的气体通道。

此外，由于微孔填充作用，狭窄的孔容易被杂质堵塞或气体凝结。在大规模分离中，具有优异分离性能的聚合物膜受到Robeson标准的限制影响了其分离效果。这些挑战激发了分层结构的膜材料的设计研究。

研究人员采用将二维（2D）纳米材料与可持续合成的分层碳微球结合起来，设计了独特的具有优异的稳定性和高吸附性能的“三明治结构“，该工作大大扩展了HNMs在环境和能源领域的应用潜力和大规模应用前景。

文章简介

近日，来自斯坦福的崔屹教授与加州大学伯克利分校的Jeffrey A. Reimer教授与合作，在Science子刊Science Advances上发表题为“Designing hierarchical nanoporous membranes for highly efficient gas adsorption and storage”的文章。

设计了分层纳米孔膜(HNMs),一类结合碳球和氧化石墨烯的纳米复合材料。分级碳微球，使用化学活化结合微波加热，作为阻止石墨烯层间的间隔剂和吸附剂。分层碳微球阻隔了氧化石墨烯的团聚，而氧化石墨烯薄片则是起到有效分散碳微球的作用，确保了结构的稳定性。

所制备的分层空隙结构的HNMs，由超微孔、微孔和中孔组成，展示了超高的VOCs/H2吸附能力，在200ppmv和3.3wt％（77K和1.2bar）下分别高达235和352mg/g。

图1. 比较氧化石墨烯膜，碳微球膜和碳微球/石墨烯复合膜的示意图。（A）堆叠石墨烯膜的结构模型；（B）机械性能不稳定的碳微球膜模型；（C）高稳定性能和高吸附能力的碳微球/石墨烯复合膜模型

本文要点

要点一：三明治结构的分层纳米孔膜(HNMs)的设计

含有二维材料[如氧化石墨烯（GO）的纳米多孔无机膜已显示出高表面积，超轻重量和高吸附能力，在电化学储能和水净化方面已经广泛研究。然而石墨烯薄片的容易聚集(图1A)导致气体(如VOC和H2)可达到的表面积明显减少，分子扩散阻力显著增加，这将大大降低了其吸附量。

具有分级微孔和中孔结构的碳微球由于其高球状、高选择性和高孔隙率，通过使用粘合剂将这些球体构造成膜（图1B），但是这些膜力学不稳定，制造成本高以及粘合剂堵塞而形成膜的影响。该研究推测可以组装分层的纳米孔膜（HNMs）结构（图1C），其中碳微球可作为有效的“纳米孔间隔子”，并通过扩大层间间距显着改善跨平面的传质，同时减轻了球的团聚和堆积，得到牢固结合球体的复合纳米GO膜。

要点二：高吸附、高球形、高稳定性能的“纳米孔间隔子”

以可再生资源木材为原料，基于默里定律（Murray‘s law），采用快速、节能、环保的微波加热的化学活化方法，成功制备出了具有“间隔”和“吸附“性能的多层次化碳微球。该分层碳微球具备有效氧化石墨烯的团聚，而氧化石墨烯片具有物理分散性，从而确保了结构稳定性。

要点三：优异的VOC吸附和H2存储性能

在用图2A所示的实验装置测量了200ppmv下，饱和丙酮和甲苯的吸附容量分别达到235和352mg/g，均高于商业活性炭（丙酮和甲苯分别为121和188mg/g）（图2F）。该研究的HNM在低浓度VOC环境中表现出优异的吸附性能。其极高的比表面积以及分层的微孔为主的结构，使HNM成为极具吸引力的储氢优选材料。在77k和1.2 bar条件下，HNM对H2的最高吸附量高达3.3 wt%。

要点四：前瞻

具有超高吸附性、高稳定性、可再生的分层纳米孔膜具有在纳米材料的设计、环境和能源领域大规模发展的巨大前景。

文章链接

Designing hierarchical nanoporous membranes for highly efficient gas adsorption and storage

https://advances.sciencemag.org/content/6/41/eabb0694

通讯作者介绍

崔屹教授

1993-1998年就读于中国科学技术大学应用化学系，1998-2002年就读于哈佛大学化学系，2003-2005年间在加州大学伯克利分校从事博士后研究工作；并于2005年加盟斯坦福大学。崔屹教授主要研究领域集中在能源存储与转化、纳米显微技术、纳米环保技术、纳米生物技术、先进材料的合成与制造等等，以纳米技术为核心，多学科交叉，多方向并进是崔屹教授课题组研究的重要特点。崔屹教授先后在Science(科学)、Nature(自然)、Nature Nanotechnology(自然·纳米科技)、Nature Materials (自然·材料)、Nature Communication(自然·通讯)、Matter 等世界顶级期刊发表高水平论文500余篇，总被引频次高达18万多次。

Jeffrey A. Reimer 教授

1976年于美国加州大学圣芭芭拉分校获得化学荣誉学士学位，1980年于加州理工获得化学物理博士学位。1980年-1982年期间在美国IBM公司T.J.Watson研究中心从事博士后研究，1982年加入加州大学伯克利分校，1984年加入劳伦斯伯克利国家实验室。1985年-1990年美国NSF总统青年研究员奖获得者。现任加州大学伯克利分校Warren and Katharine Schlinger教授和化工系主任、劳伦斯伯克利国家实验室研究员，美国AAAS会士、美国物理学会会士，国际磁共振协会会士。Reimer教授是核磁共振谱学和成像技术领域国际知名科学家，研究领域还涉及与环保相关的新材料与设备，在Science，PNAS，JACS等一流杂志上发表了200多篇文章。在国际重要会议作大会、主题或邀请报告100余次，荣获各类重要奖项近20次，包括Humboldt Research Award等。