章俊良教授JMCA：探测结构设计的铜-钯纳米球及其单层铂壳衍生物作为碱性和酸性氧还原反应的高性能电催化剂- 大数跨境

首页

章俊良教授JMCA：探测结构设计的铜-钯纳米球及其单层铂壳衍生物作为碱性和酸性氧还原反应的高性能电催化剂

科学材料站

2020-10-16

导读：该工作开发了一种简便的热处理方法来退火具有成分渐变结构的、碳支撑的、高度均一且小尺寸的Cu1Pd1纳米球

文章信息

探测结构设计的铜-钯纳米球及其单层铂壳衍生物作为碱性和酸性氧还原反应的高性能电催化剂

第一作者：罗柳轩

通讯作者：章俊良*

单位：上海交通大学

研究背景

全球能源需求的快速增长带来了两个严峻的挑战：(1)传统化石能源的过度消费导致化石燃料价格上涨和资源枯竭；(2)燃烧化石燃料产生的温室气体和其他排放污染物导致了全球变暖、气候变化和环境退化。

这些能源和环境危机极大地影响了许多国家和地区的经济、生态和社会发展，因此，高效、低排放的可再生能源技术已成为研究的热点。在这些先进的电化学能量存储和转换装置中，氧还原反应是极其重要的电极反应，能极大地影响它们的放电性能。

然而，自然条件下的ORR动力学非常缓慢，会导致很大的过电位损失，这需要通过电催化剂来显著改善其速率，以满足金属-空气电池和低温燃料电池的要求。

文章简介

近日，上海交通大学章俊良教授等在国际顶级期刊Journal of Materials Chemistry A (影响因子：11.301) 上发表题为“Probing structure-designed Cu–Pd nanospheres and their Pt-monolayer-shell derivatives as high-performance electrocatalysts for alkaline and acidic oxygen reduction reactions”的研究工作。

在该工作中，(1)开发了一种简便的热处理(HT)方法来退火具有成分渐变(CG)结构的、碳支撑的、高度均一且小尺寸的Cu1Pd1纳米球(CGCu1Pd1 NSs/C-HT)；(2)通过完全铜欠电位沉积和铂离子电化学置换，上述退火后的CGCu1Pd1 纳米球进一步被单层(ML) 铂壳包覆(CGCu1Pd1@PtML NSs/C-HT)。

详细的物理化学表征、电化学分析和DFT模拟计算表明，与CGCu1Pd1 NSs/C、商业Pd/C和Pt/C相比，受益于成分渐变结构、尺寸-形态和退火效应，以及铜诱导的几何和配体效应，CGCu1Pd1 NSs/C-HT不仅表现出超高的碱性ORR电催化活性，在面积/贵金属质量比活性(ASA/NM-MSA)方面分别表现出1.1/1.2-、4.7/13.7-和5.2/6.8倍的增强，而且表现出令人满意的碱性电化学耐久性。

此外，由于单层铂壳的结构效应和CGCu1Pd1 内核的协同效应，与商业Pt/C相比，CGCu1Pd1@PtML NSs/C-HT表现出显著增强的酸性ORR电催化活性、贵金属利用率和酸性电化学耐久性，其ASA、NM-MSA和Pt-MSA分别提高到了3.4、3.4和13.3倍。

本文要点

要点一：在该工作中，CGCu1Pd1 NSs/C-HT和CGCu1Pd1@PtML NSs/C-HT已被成功地分别用作高活性和高耐久性的碱性和酸性ORR电催化剂。CGCu1Pd1 NSs/C-HT不仅表现出超高的碱性ORR电催化活性，在ASA和NM-MSA中分别显示出0.781 mA-2和603 mA mg-1NM，分别是商业Pd/C的4.7和13.7倍(是商业Pt/C的5.2和6.8倍)，而且表现出令人满意的碱性电化学耐久性。

要点二：CGCu1Pd1@PtML NSs/C-HT还表现出优异的酸性ORR电催化活性和贵金属利用率，在ASA、NM-MSA和Pt-MSA方面分别表现出1.110 mA cm-2、680 mA mg-1NM和2624mA mg-1Pt，分别是商业Pt/C的3.4、3.4和13.3倍。并且，其在经过加速衰减实验后还保留了超高的ORR电催化活性，表现出优异的酸性电化学耐久性。此外，CGCu1Pd1 NSs/C-HT和CGCu1Pd1@PtML NSs/C-HT在碱性和酸性介质中几乎分别表现出期望的四电子ORR途径。

要点三：根据详细的物理化学表征、电化学分析和DFT模拟计算，CGCu1Pd1 NSs/C-HT和CGCu1Pd1@PtML NSs/C-HT在碱性和酸性条件下的ORR电催化性能显著增强的原因主要在于：(1)纳米球的成分渐变结构、尺寸-形态和退火效应，(2)铜诱导的几何和配体效应，(3)CGCu1Pd1内核对单层铂壳的协同效应，以及(4) 单层铂壳的结构效应。

文章链接

Probing structure-designed Cu–Pd nanospheres and their Pt-monolayer-shell derivatives as high-performance electrocatalysts for alkaline and acidic oxygen reduction reactions

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ta/d0ta05905f#!divAbstract

通讯作者介绍

章俊良，博士

上海交通大学“致远”讲席教授，机械与动力工程学院燃料电池研究所所长、致远学院常务副院长，国家特聘专家、上海市“东方学者”特聘教授。于上海交通大学获得学士和硕士学位、美国纽约州立大学石溪分校获得博士学位。曾在美国Brookhaven国家实验室及美国通用汽车公司从事低温燃料电池基础及应用研发十余年。主要从事界面电化学、电催化、燃料电池、纳米材料、电化学能源系统中的传热传质等研究。研究成果发表在Science、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A、J. Phys. Chem. Lett.、Appl. Energy和ACS Appl. Mater. Interfaces等期刊共计100余篇，累计总引用11700余次，申请美国及国际专利20余项，中国专利25项。现担任Fuel Cells副主编。承担国家“863计划”及科技部支撑计划项目、十三五国家重点研发计划“新能源汽车”试点专项课题、国家自然科学基金重点和面上项目、教育部科研重点项目、上海市新能源汽车重大专项、上汽集团大功率燃料电池电堆专项以及上汽燃料电池基金项目等。

http://me.sjtu.edu.cn/teacher_directory1/2031.html

第一作者介绍

罗柳轩，上海交通大学燃料电池研究所博士后。

于西安交通大学获得学士学位后，在上海交通大学章俊良教授课题组进行学习，并获得硕士和博士学位。主要从事电催化、纳米材料、燃料电池和界面电化学等方面的研究工作。共发表SCI论文10余篇，其中以第一作者身份在国际知名期刊ACS Catal.、J. Mater. Chem. A和ACS Appl. Mater. Interfaces发表研究论文4篇。