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南洋理工大学陈鹏教授AEM:集HER&OER&ORR功能于一身的Co单原子催化剂

南洋理工大学陈鹏教授AEM:集HER&OER&ORR功能于一身的Co单原子催化剂 科学材料站
2020-11-18
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导读:该工作通过将分散的Co原子锚定在N、S共掺杂的空心碳球上,合成了一种对ORR、OER和HER表现出优异催化活性和稳定性的三功能电催化剂

文章信息

具有可定制配位环境的原子分散钴三功能电催化剂用于柔性可充电锌空气电池和自驱动水分解
第一作者:Zheye Zhang
通讯作者:陈鹏
单位:新加坡南洋理工大学

研究背景

理想的储能和转化催化剂要求催化效率高、稳定性好、成本低多功能。贵金属及其合金由于具有很高的催化活性,是目前最为常用的催化剂。但由于其成本高、稀缺性强、耐用性差等缺点,各种非贵金属催化剂已成为贵金属催化剂的替代品。
然而,它们的催化活性还无法与贵金属催化剂媲美。目前催化剂设计的一个主要挑战是在保持高催化活性的同时实现多功能。阴极和阳极反应通常需要不同的催化剂,这些催化剂的最佳操作条件也不同(例如,pH值、电解液和电位窗口)。因此,这些问题不可避免地会使系统结构复杂化,影响系统整体性能,增加成本。例如,可充电金属空气电池需要氧气还原反应(ORR)来放电,而放氧反应(OER)则需要阴极充电。Pt/C对于ORR具有很好的催化活性,但是对于OER则活性很差。
另一方面,Ru/Ir基化合物是OER的基准电催化剂,但它们的ORR活性较差。因此,阴极必须负载两种类型的催化剂,导致每种催化剂的有效负载量降低,电极制作更加复杂。此外,ORR(OER)催化剂在OER(ORR)电位下可能被还原(氧化)。催化剂的多功能性扩大了其应用范围,使其更具经济可行性。

文章简介

近日,新加坡南洋理工大学陈鹏教授在国际期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Atomically Dispersed Cobalt Trifunctional Electrocatalysts with Tailored Coordination Environment for Flexible Rechargeable Zn–Air Battery and Self‐Driven Water Splitting”的研究工作。
该工作通过将分散的Co原子锚定在N、S共掺杂的空心碳球上,合成了一种对ORR、OER和HER表现出优异催化活性和稳定性的三功能电催化剂(CoSA/N,S-HCS),因此在柔性可充电锌空气电池和自驱动水分解测试中具有优异的性能。这项工作展示了一种通用策略来设计具有定制协调环境的各种多功能SACs体系。

本文要点

要点一: 通过将单独分散的Co原子锚定在N,S共掺的空心碳球上,并通过与N的近程配位和与S的长程相互作用来实现Co活性中心的电子调控,我们展示了一种高效的多功能SACs(记为CoSA/N,S-HCS),CoSA/N,S-HCS同时对ORR、OER和HER表现出优异稳定的三官能电催化活性。

要点二: 研究发现,具有CoSA/N,S-HCS的液体或柔性固态可充电锌空气电池具有极高的功率能量密度以及优异的长期循环稳定性,表现优于基于商用Pt/C+RuO2双催化剂系统的基准电池。在此基础上,以CoSA/N,S-HCS为唯一催化剂,构建了一种由柔性锌空气电池供电的自驱动水分解系统,其析氢速率高达184 mmol h−1。

要点三:基于密度函数理论(DFT)的理论计算表明,电催化性能的提高源于CoN4原子分散的高活性位点,以及周围S原子的电子贡献,优化了状态密度分布,增强了Co活性位点的电子转移,降低了吸附中间体的反应自由能。此外,空心碳球作为催化剂载体,提供了大的比表面积和高孔隙率,使所有的活性位点完全暴露出来,保证了质量转移的畅通无阻。

文章链接

Atomically Dispersed Cobalt Trifunctional Electrocatalysts with Tailored Coordination Environment for Flexible Rechargeable Zn–Air Battery and Self‐Driven Water Splitting
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202002896

通讯作者介绍

陈鹏,新加坡南洋理工大学化学与生物医学工程学院教授。
毕业于浙江大学获本科和硕士学位,2002 年毕业于University of Missouri-Columbia 获博士学位,在生物、纳米材料和工程学交叉领域开展研究工作,在Advanced Materials, Angewandte Chemie International Edition, Nano Letters, ACS Nano, Physical Review Letters, Advanced Functional Materials, Small, Chemical Society Reviews 等期刊发表研究论文200 多篇,是皇家化学学会会士和全球高被引科学家。
研究兴趣:(生物)纳米技术,生物传感器,纳米材料及其应用


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