天津大学巩金龙JACS：In2O3/ZrO2上强氧化物-载体电子相互作用促进高选择性CO2加氢制甲醇- 大数跨境

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天津大学巩金龙JACS：In2O3/ZrO2上强氧化物-载体电子相互作用促进高选择性CO2加氢制甲醇

科学材料站

2020-11-17

导读：该工作通过准原位XPS实验，并结合理论计算研究，发现In2O3与单斜ZrO2之间存在强的电子相互作用，并在CO2加氢反应中具有载体依赖的甲醇选择性。

文章信息

In2O3/ZrO2上强氧化物-载体电子相互作用促进高选择性CO2加氢制甲醇

First published: November 6, 2020

第一作者：Chengsheng Yang, Chunlei Pei

通讯作者：巩金龙

单位：天津大学

研究背景

二氧化碳加氢是利用二氧化碳和氢气的混合物生产清洁燃料和有价值的化学品的一种方法，可以减少化石燃料的使用并控制温室气体的排放。特别是，二氧化碳加氢合成甲醇是一种很有潜力的高能量密度燃料。

金属氧化物由于独特的性质与优异的性能被广泛用于非均相催化中，但是由于其结构复杂性，尤其是二元氧化物，确定其确切结构并在分子水平上理解反应机理仍然具有挑战性。

文章简介

近日，天津大学巩金龙等人在国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society (影响因子：) 上发表题为“Strong Electronic Oxide–Support Interaction over In2O3/ZrO2 for Highly Selective CO2 Hydrogenation to Methanol”的研究工作。

该工作通过准原位XPS实验，并结合理论计算研究，发现In2O3与单斜ZrO2（m-ZrO2）之间存在强的电子相互作用，并在CO2加氢反应中具有载体依赖的甲醇选择性。该工作报道的氧化物与载体之间电子相互作用的概念为开发氢化催化剂提供了指导。

本文要点

要点一： 制备了具有不同晶相（m-：单斜晶相和t-：四方晶相）的氧化锆（ZrO2）负载的In2O3催化剂，并用于CO2加氢。实验表明，甲醇的选择性和产率与ZrO2的晶相密切相关。In2O3/m-ZrO2的甲醇选择性高达84.6％，CO2转化率为12.1％。此外，在宽的温度范围内，In2O3/m-ZrO2的甲醇收率远高于In2O3/t-ZrO2的收率。

要点二： 作者通过原位拉曼光谱研究发现在m-ZrO2上具有高度分散的In-O-In结构，这有可能是将CO2转化为甲醇的主要活性位点。

要点三：作者通过XPS和DFT计算证实了电子从m-ZrO2到In2O3的转移，这提高了In2O3的电子密度，从而促进了H2的分解和甲酸中间体进一步氢化为甲醇。

文章链接

Strong Electronic Oxide–Support Interaction over In2O3/ZrO2 for Highly Selective CO2 Hydrogenation to Methanol

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07195

通讯作者介绍

巩金龙，博士生导师

天津大学化学工程与工艺专业学士（2001年）、硕士（2004年），美国德克萨斯大学奥斯汀分校化学工程专业博士（2008年），美国哈佛大学George Whitesides实验室博士后。现任天津大学北洋讲席教授、化工学院博士生导师，天津化学化工协同创新中心团队负责人（PI），天津市“131”创新型人才团队负责人，天津市能源化工国际联合研究中心主任，绿色合成与转化教育部重点实验室副主任；国家杰出青年基金获得者、教育部长江学者特聘教授、国家重点研发计划项目（基础前沿类）首席科学家、英国皇家化学学会Fellow（FRSC）

研究领域：

催化与动力学；纳米光电材料、表征及应用；表面科学；绿色能源化学（工）；一碳化学与化工；环境工程

主要从事多相催化、能源化工应用基础研究，在固体表面物理化学、多相催化模型体系和多相催化原位动态研究方法等方面取得系统研究进展。利用表面科学分子束溅射技术及同位素实验，探测金模型催化剂分子（原子）层面上的物理和化学性质；提出了金晶体表面一氧化碳、氨气、丙胺及低碳醇类选择性氧化的反应机理，探讨了水和氧物种的活化历程；开发了制备具有超强表面增强拉曼光谱效应的金纳米结构的新技术；明确了金属纳米粒子-氧化物界面的低碳醇、烷烃脱氢界面反应机理，发展了氧缺陷控制氧化物表面羟基反应性能的概念；阐述了半导体氧化物纳米晶晶面依赖的表面物理化学和光催化行为

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备注【姓名-机构-研究方向】

致谢

感谢本文作者对该报道的大力支持。