Nat. Comm.：配体稳定的金属氧化物簇作为供氢基序促进CO2甲烷化- 大数跨境

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Nat. Comm.：配体稳定的金属氧化物簇作为供氢基序促进CO2甲烷化

科学材料站

2021-01-02

导读：该工作成功设计并合成了一组配体稳定的氧化钴（CoO）纳米簇。其在铜催化剂上可以调节CO2还原途径，从而使电还原制CH4具有创纪录的活性。

文章信息

配体稳定的金属氧化物簇作为供氢基序促进CO2甲烷化

第一作者：Yuhang Li

通讯作者：李春忠 Edward H. Sargent

单位：华东理工大学多伦多大学

研究背景

通过电化学还原二氧化碳（CO2），可以以化学键形式存储间歇性可再生能源。CO2排放随后成为生产化学燃料的宝贵原料，从而能够结束碳循环。其中，得益于现有的广泛部署的基础设施，由CO2电还原生产的可再生甲烷（CH4）可用于储存、分配和利用。这就激发了对能以高速度、高能效的方式将二氧化碳转化为CH4电解槽的需求。朝着这个目标前进的过程中，需要促进转化化学的电催化剂进一步发展。

文章简介

近日，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent，华东理工大学李春忠教授在国际期刊Nature Communications (影响因子：12.121) 上发表题为“Promoting CO2 methanation via ligand-stabilized metal oxide clusters as hydrogen-donating motifs”的研究工作。

该工作成功设计并合成了一组配体稳定的氧化钴（CoO）纳米簇。其在铜催化剂上可以调节CO2还原途径，从而使电还原制CH4具有创纪录的活性。

本文要点

要点一：本文开发了一个协同系统，其设计原则是：局部* H的可用性可以在催化剂/电解质界面处提供增强的CO2甲烷化作用，并且尺寸效应在局部CoO簇中起作用。CoO簇的大小控制在1.5至2.8 nm之间，并且簇在阴极电势下具有抗还原性，这可以归因于使用聚（甲基丙烯酸）配体的稳定作用。

要点二：密度泛函理论计算表明，在*CO加氢到*CHO的过程中，团簇对铜的活性中心有吸附供氢作用。研究人员通过控制团簇的大小和组成来促进这一效应，并展示了其对包括钴(II)、钼(VI)、钨(VI)、镍(II)和钯(II)氧化物在内的金属氧化物的影响。

要点三：实验结果显示，通过对CoO纳米团簇尺寸的优化（2.5 nm），催化体系在225 mA cm−2的工作电流密度下，并在流动电池系统中连续运行18 h以上，CH4 FE达到60%，而性能没有明显的损失。

文章链接

Promoting CO2 methanation via ligand-stabilized metal oxide clusters as hydrogen-donating motifs

https://www.nature.com/articles/s41467-020-20004-7

通讯作者介绍

李春忠：教授，博士生导师

英国皇家化学会会士（FRSC），国家杰出青年科学基金获得者，纳米材料化工科技部重点领域创新团队负责人，入选国家百千万人才工程并被授予“有突出贡献中青年专家”称号，全国优秀教师，全国优秀科技工作者，教育部跨世纪优秀人才，上海领军人才，上海市政协常委。

1989年7月本科毕业于华东理工大学无机化工专业，1997年3月获华东理工大学化学工程专业博士学位。1998年11月晋升教授，2001年3月被聘为博士生导师，2008年10月校特聘教授。2002年1-2月新加坡南洋理工大学访问教授，2006年7月-2009年7月英国诺森比亚大学客座教授。2002年7月-2015年11月任超细材料制备与应用教育部重点实验室主任，2015年11月-2018年12月任材料科学与工程学院院长，2018年12月起任化工学院院长和上海多级结构纳米材料工程技术研究中心主任。

2000年入选上海市青年科技启明星，2001年入选教育部跨世纪优秀人才，2004年入选上海市曙光学者，2007年入选上海领军人才，2008年入选上海市曙光学者跟踪计划、上海市优秀学科带头人和第四届上海青年科技英才，2009年获吴蕴初化学化工科学技术进步奖、国务院政府特殊津贴和国家杰出青年科学基金获得者，2012年获上海市自然科学牡丹奖和全国优秀科技工作者，2013年入选国家百千万人才工程并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号，2014年获得全国优秀教师称号，2015年入选英国皇家化学会会士（Fellow of the Royal Society of Chemistry，FRSC），2016年荣获上海市“五一”劳动奖章，2017年当选第十三届上海市政协委员，2018年纳米材料化工科技部重点领域创新团队负责人，2018年入选科睿唯安跨学科领域全球高被引科学家，2019年当选第十三届上海市政协常委。

社会兼职

国家自然科学基金委员会第十二、十三届化学科学部专家评审组成员。先后担任《Chin. J. Chem. Eng.》副主编、《Ind. Eng. Chem. Res.》和《Particuology》顾问编委，《化学学报》、《高校化学工程学报》、《过程工程学报》、《华东理工大学学报（自然科学版）》和《中国粉体技术》编委。中国颗粒学会副理事长，中国颗粒学会制备与处理专业委员会副主任委员。

本文要点

主要从事功能纳米材料及材料化学工程领域的研究。研究方向包括：纳米能源材料精准构建及应用，聚合物基纳米复合材料制备与加工，纳米材料制备的化工基础与过程放大等。