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天津大学CEJ综述: 热辅助光催化策略用于CO2转化为燃料
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天津大学CEJ综述: 热辅助光催化策略用于CO2转化为燃料

天津大学CEJ综述: 热辅助光催化策略用于CO2转化为燃料 科学材料站
2020-10-17
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导读：该综述总结了近年来利用热辅助光催化技术在CO2转化为合成燃料方面的最新进展，重点介绍了热辅助光催化策略的热促进原理、热输入模式和在不同还原产物中的具体应用。此外，作者还对该策略当前存在的问题及未来发展


文章信息

热辅助光催化二氧化碳还原为燃料
第一作者：孙孟尧，赵博航
通讯作者：刘翠波，于一夫，张兵
单位：天津大学
DOI: 10.1016/j.cej.2020.127280

研究背景

近年来，大气中二氧化碳(CO2)含量的急剧增长造成了严峻的环境问题，给经济发展和人类生存带来了诸多不利的影响。利用太阳能将CO2转化为具有高附加值的燃料或化学品是一种变废为宝的理想途径，然而由于CO2还原动力学缓慢，仅利用单一光照驱动CO2还原很难达到理想的效果。
为摆脱传统光催化效率低的困境，太阳能与热能耦合的热辅助光催化技术应运而生，该策略为实现温和条件下CO2的高效转化和利用提供了新的解决方案.

文章简介

近日，天津大学张兵课题组在Chemical Engineering Journal上发表题为“Thermally-assisted photocatalytic CO2 reduction to fuels”的综述工作。
该综述总结了近年来利用热辅助光催化技术在CO2转化为合成燃料方面的最新进展，重点介绍了热辅助光催化策略的热促进原理、热输入模式和在不同还原产物中的具体应用。此外，作者还对该策略当前存在的问题及未来发展方向进行了展望。
该文章的共同第一作者为天津大学的在读硕士研究生孙孟尧和在读博士研究生赵博航，刘翠波副教授、于一夫教授和张兵教授为本文的共同通讯

本文要点

要点一：热辅助光催化策略中的热促进原理
额外的热能输入所带来的促进作用主要体现在四个方面：
（1）升高温度能够促进光生电子的二次跃迁和转移，从而削弱了传统光催化在载流子激发和分离方面的限制；
（2）升高温度可以增强反应的传质过程；
（3）从反应的热力学角度看，升高温度可以降低吸热类CO2还原反应的光催化启动条件，从而拓展了窄带隙半导体催化剂的应用范围；
（4）从反应的动力学角度看，升高温度可以为反应物分子提供额外的能量来克服其活化壁垒，从而加速反应的进行。
图二：热辅助光催化反应中热促进机制示意图

要点二：热能的输入模式
热辅助光催化体系中常见的热能输入模式主要包括外加热和光生热两种，前者主要依赖水浴或油浴等加热装置通过热辐射、热传递和热对流等方式将热能转移给反应物分子，后者则取决于催化材料的光能-热能转换能力。
对于常规的光热材料而言，光生热主要依赖于光生载流子的非辐射驰豫效应。此外，某些具有LSPR效应的金属或半导体材料还可以借助催化剂表面强电磁场的衰变而剧烈产热。
图三：a）非等离子体纳米加热器和b）等离子体纳米加热器的光热转换示意图

要点三：热辅助光催化策略在CO2还原为不同产物中的具体应用
依据产物分布，作者详细归纳了额外热能输入在光催化CO2还原为一氧化碳（CO）、甲烷（CH4）、甲醇（CH3OH）以及多碳产物（C2+）中的具体作用。

要点四：热辅助光催化CO2转化的未来展望
作者结合所概述案例中存在的问题，对热辅助光催化CO2转化的未来发展提出了个人见解，特别强调了常被研究者所忽视的额外热能对光催化热力学边界条件的影响。

文章链接

Mengyao Sun, et al, Thermally-assisted photocatalytic CO2 reduction to fuels, Chem. Eng. J., 2020
DOI: 10.1016/j.cej.2020.127280
https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127280

课题组主页

https://www.x-mol.com/groups/bzhangtju


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