许骏教授 Nano Energy：揭示高能量密度强韧负极材料 - 硅/碳纳米结构的多物理场设计指导原则- 大数跨境

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许骏教授 Nano Energy：揭示高能量密度强韧负极材料 - 硅/碳纳米结构的多物理场设计指导原则

科学材料站

2020-11-21

导读：该文章采用数值模拟的手段分析了目前代表性的几种硅/碳复合材料纳米结构的力学—电化学耦合行为，硅/碳纳米结构负极材料的设计优化提供了建设性指导以及高效的工具。

文章信息

揭示高能量密度强韧负极材料——硅/碳纳米结构的多物理场设计指导方法

第一作者：高翔

通讯作者：许骏*

单位：美国北卡罗莱纳大学夏洛特分校

研究背景

锂离子电池的飞速发展使得市场对于高能量密度材料的需求愈发强烈，同时也成为目前能源材料领域的热点问题。由于同时具备硅的高能量密度，以及通过碳的加入缓解硅材料固有的超大体积变化所带来的电极材料寿命短、循环差等问题，硅/碳材料受到了广泛关注。

但是，目前各种新的硅/碳纳米结构（核壳结构、蛋壳结构、双壳结构、多核结构等）往往是基于电化学以及材料层面的考虑，因此对于新结构中出现的例如壳层断裂、核壳分离等力学失效很难预测，导致一定的材料设计盲目性。

近年来，科学家们试图通过实验、模拟手段揭示硅/碳复合纳米结构在充放电过程中的力—电化学耦合失效问题，从而对其结构的设计提出优化指导。然而，目前存在的数值模拟框架仍局限于单颗粒、单材料体系，亟需建立可以描述多颗粒接触的硅/碳纳米结构体系的多物理场模型，从而极大的提高优化设计效率。

图1. 五种典型的硅/碳纳米结构：core-shell（核-壳）、yolk-shell（蛋黄-蛋壳）、dual-shall（核-双壳）、hollow core-shell（空心核-壳）以及multicore-shell（多核-壳）。

文章简介

近日，来自美国北卡罗莱纳大学夏洛特分校的许骏教授及其博士生高翔与美国阿贡国家实验室的Wenquan Lu博士合作，在国际知名期刊Nano Energy（影响因子：16.602）上在线发表题为“Unlocking multiphysics design guidelines on Si/C composite nanostructures for high-energy-density and robust lithium-ion battery anode”的文章。

该文章采用数值模拟的手段分析了目前代表性的几种硅/碳复合材料纳米结构的力学—电化学耦合行为，从力学失效和电化学稳定性的角度，综合评价了五种代表性结构的优劣，并基于此提出了优化设计图，为硅/碳纳米结构负极材料的设计优化提供了建设性指导以及高效的工具。

图2. 考虑力学失效、电化学容量以及扩散特性的硅/碳纳米结构材料负极设计指导图。

本文要点

要点一：锂离子扩散机制及数值模拟模型

在多材料复合体系中，锂离子的扩散行为十分复杂。为更准确地描述锂离子在硅/碳纳米结构中的扩散行为，将锂离子扩散的机制与材料开路电压属性关联，并基于此建立了扩散与力学耦合的控制方程。

在合理假设及简化的前提下，采用该控制方程并建立了二维多颗粒模型，从而针对五种代表性纳米结构（核-壳，蛋黄-蛋壳，核-双壳，空心核-壳，多核-壳）的力-电-化学性能进行了系统分析。

要点二：力学失效行为分析

基于该模型的力学行为结果，采用断裂力学的经典模型对两种典型失效形式，即核-壳分层以及壳体断裂进行了分析对比。

针对五种纳米结构以及每种结构下不同硅含量的构型进行对比，发现蛋黄-蛋壳结构以及核-双壳结构具有最优的力学稳定性，在内核体积未达到临界体积的时候，不会发生以上任意一种失效。而其他三种结构在研究的范畴内均有构型发生至少一种失效。

要点三：电化学性能分析

基于该模型的扩散行为结果，对于锂离子浓度分布以及实现电化学储能容量的情况进行分析，对比五种代表行结构的电化学性能。

锂离子浓度分布结果一定程度上反应了其扩散行为，弥补了无法进行原位表征的缺陷，可以辅助揭示锂离子在多材料体系中扩散的行为和机理。通过进一步计算，文章通过使用可逆容量以及标称容量，对比评估了五种结构的电化学性能进而发现蛋黄-蛋壳以及核-双壳结构同样表现优异。

要点四：结构优化设计指导

基于上述分析，建立了可以同时考虑力学失效参数、电化学容量以及扩散能力参数的设计机制图，根据该机制图以及特定的设计需求，可对负极硅/碳纳米结构的选取以及优化作出理论指导。

同时，本文建立的模型可根据不同材料或者结构，进行对应的调整，实现功能导向定制，是一款能够服务工业界的高效准确研究开发工具。本文建立的设计路线图以及数值模拟框架，对于下一代高容量锂离子电池电极材料的开发具有重要的指导意义和应用价值。

文章链接

Unlocking multiphysics design guidelines on Si/C composite nanostructures for high-energy-density and robust lithium-ion battery anode

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105591

通讯作者介绍

许骏教授

2014年博士毕业于美国哥伦比亚大学，同年在北京航空航天大学汽车工程系任职教授。现加入北卡罗莱纳大学夏洛特分校，任职机械工程与科学学院助理教授、汽车能源与安全实验室主任。长期从事锂离子电池力学问题和多物理场行为研究、储能材料多场多尺度分析和材料冲击动力学的研究。以第一作者或通讯作者身份在Nano Energy, J. Mater. Chem. A, J. Power Sources, Energy Storage Mater., Int. J. Impact Eng., Compos. Sci. Technol.,等学术刊物上发表学术论文。至今已发表论文120余篇，被引用2300余次，H因子28。许骏教授与全球领先的汽车主机厂、电池制造/供应商、手机制造商等进行了密切的合作研究，合作成果包括锂电池多物理场模型开发、模拟软件材料卡片开发、电池单体及组分材料表征等均成功应用在相关产品设计中，效果显著。

第一作者介绍

高翔博士

目前在美国北卡罗莱纳大学夏洛特分校攻读博士学位。高翔主要从事锂离子电池负极材料的研究，采用多场模拟为主、实验为辅的研究手段，对高能量密度负极材料的多场行为进行表征，揭示力学失效与电化学性能之间的耦合机理，为锂离子电池负极的开发提供指导。目前，高翔在Nano Energy, Energy Storage Mater., J. Power Sources 等领域内高水平杂志上累计发表论文10余篇（一作5篇），引用144次，H因子7。

课题组介绍

汽车安全与能源实验室（VESL）简介：课题组成立于2014年，目前累计培养毕业博士两名（于2021、2020年分别直聘为985高校、双一流学科高校副教授），毕业硕士10余名（就职于业内知名企业或自主创业）；在读博士6名，在读硕士10余名。课题组主要活跃在力学以及跨学科拓展的研究领域，主要研究方向包括：（1）锂离子电池安全，包括多物理场模拟、多尺度模拟、机器学习辅助模拟以及电池安全行为原为表征；（2）多功能储能结构的设计开发；（3）抗冲击载荷的先进材料及结构的理论分析和设计。课题组配备先进的研究仪器，包括：材料力学试验机多台、电化学表征仪器多台、制备相关仪器多台，冲击动力学相关仪器多台，并且基于传统仪器设计开发适用于多物理场研究的测试平台。

课题组招聘

VESL课题组目前招聘机械、力学、材料、电化学相关背景的优秀学生攻读博士学位（全奖）以及从事博士后研究工作。具体信息请访问www.xugroup2014.com