江瑞斌教授Angew：氮的光驱动歧化作用及其变化以减少氮的光固定作用- 大数跨境

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江瑞斌教授Angew：氮的光驱动歧化作用及其变化以减少氮的光固定作用

科学材料站

2020-10-18

导读：该工作使用Fe掺杂的TiO2微球在可见光和环境条件下在水中实现了氮的光驱歧化。与Fe掺杂剂相关的氧空位激活了化学吸附的N2分子，然后可以将H2O2作为氧化产物固定在NH3中。

文章信息

氮的光驱动歧化作用及其变化以减少氮的光固定作用

第一作者：Jianhua Yang

通讯作者：江瑞斌*

单位：陕西师范大学

研究背景

氮是所有活的生命体中最基本的元素。虽然氮气是大气中含量最高的组成部分，但是由于其裂开强三键需要高的活化能，所以氮气对于大多数生命体几乎没有营养价值。在生物吸收之前，需要将二氮固定为氨和/或硝酸盐。N2对NH3的自然固定主要是通过细菌中的固氮酶实现的，其中MOFe蛋白和Fe蛋白分别协同作用以激活和还原N2分子。

N2固定在HNO3上自然发生在空气中N2和O2之间，这是由闪电引起的。然而，两个自然的N2固定过程不足以支撑整个人类群体。N2对NH3不可或缺的工业固定是通过Haber-Bosch工艺完成的。在世界范围内，Haber-Bosch工艺消耗的能量约占总能产生的1％〜2％。因此，人们迫切需要能够在环境条件下固定大气中N2的催化过程。

文章简介

近日，陕西师范大学江瑞彬教授在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition (影响因子：12.959) 上发表题为“Photodriven Disproportionation of Nitrogen and Its Change to Reductive Nitrogen Photofixation”的研究工作。

该工作使用Fe掺杂的TiO2微球在可见光和环境条件下在水中实现了氮的光驱歧化。与Fe掺杂剂相关的氧空位激活了化学吸附的N2分子，然后可以将H2O2作为氧化产物固定在NH3中。然后，生成的H2O2将NH3氧化成硝酸盐。通过将等离激子Au纳米粒子负载在掺杂的TiO2微球中，该歧化反应可以转变为还原性反应。所产生的H2O2可以被Au纳米颗粒有效地分解，导致歧化反应转化为完全还原的氮光固定。

本文要点

要点一：该工作证明，在水中可见光照射下，掺铁的TiO2微球可以将大气中的N2不成比例地固定在氨和硝酸盐中，而无需使用任何牺牲剂。掺杂的Fe离子诱导OV的形成。

要点二：Au纳米颗粒的负载将N2的歧化转变为完全还原反应。Fe-TiO2在N2光固定反应中的活性可以通过Au纳米粒子的LSPR显着增强。此外，Au纳米粒子可以催化分解生成的H2O2，从而使N2光固定从歧化变为还原。

要点三：这种方法对于掺有其他金属元素的TiO2光催化剂也是通用的，其中歧化反应可以更改为还原性反应，N2对固定产物的光固定和通过结合元素掺杂和等离振子共振显着改善N2光固定活性。这项工作还可以通过微调化学反应中形成的关键中间体的命运来为其他光化学体系做出贡献。

文章链接

Photodriven Disproportionation of Nitrogen and Its Change to Reductive Nitrogen Photofixation

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202010192

通讯作者介绍

江瑞斌，教授，博士生导师

2013年获得香港中文大学理学博士学位；2013.08-2015.04在香港中文大学物理系从事博士后工作；2015.4至今在陕西师范大学工作。研究方向：1. 光催化纳米材料的设计、合成及表征；2. 纳米光子学；3. 气相催化机理研究和催化剂设计；4. 气体和生物传感纳米材料的设计、合成及表征。承担项目：1.金纳米结构的光频磁性共振及其对磁偶极辐射的调控机制，（国家自然科学基金面上项目，项目主持人）；2. 磁性共振氧化物纳米球设计与合成，（国家自然科学基金青年项目，项目主持人）；3. TiO2纳米球中光频磁性共振及定向光散射特性研究，（陕西师范大学中央高校特别支持项目，项目主持人）。

http://clxy.snnu.edu.cn/info/1146/2279.htm