杨培东教授nature energy：赝电容纳米粒子/有序配体中间层的选择性CO2电催化- 大数跨境

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杨培东教授nature energy：赝电容纳米粒子/有序配体中间层的选择性CO2电催化

科学材料站

2020-12-26

导读：该工作报道了一种纳米粒子/有序配体夹层，它包含一个多组分催化袋，用于高特异性CO2电催化。

文章信息

赝电容纳米粒子/有序配体中间层的选择性CO2电催化

第一作者：Dohyung Kim

通讯作者：杨培东*

单位：加州大学伯克利分校

研究背景

酶通过利用氨基酸侧链在活性位点周围创造最佳的纳米级环境，实现了卓越的催化特异性和周转，其中分子识别和后续催化协同进行。以最小的能量势垒将CO2双电子转化为CO / 甲酸盐说明了酶的理想催化活性。为了开发酶模拟的催化机制，已经开发了表面配体包含与活性位点和/或反应物中间体相互作用的部分的合成纳米粒子(NPs)。

然而，创造这种理想的催化剂需要对多个官能团和对外部刺激动态响应的可移动部分进行精确的配置，其操作在目前的策略中受到限制，这些策略局限于栓系构型中的配体。此外，这种电催化的努力应进一步考虑催化剂和电化学界面组分(即电解质离子和溶剂分子)之间的任何可能的相互作用，迄今为止，这种相互作用在很大程度上被忽略了。因此，通过协同结合所有上述方面而发挥作用的合成电催化剂仍有待开发。

文章简介

近日，加州大学伯克利分校杨培东教授在顶刊nature energy上发表题为“Selective CO2 electrocatalysis at the pseudocapacitive nanoparticle / ordered-ligand interlayer”的研究工作。

该工作报道了一种纳米粒子/有序配体夹层，它包含一个多组分催化袋，用于高特异性CO2电催化。纳米粒子/有序配体中间层包括金属纳米粒子表面和在其附近的配体分离层。

这种夹层具有独特的赝电容特性，其中去溶剂化的阳离子被嵌入，产生活性位点构型，分别相对于原始金属表面和具有束缚配体的纳米粒子，将催化翻转提高了两个数量级和一个数量级。

纳米粒子/有序配体夹层在几种金属上显示出高达99%的一氧化碳选择性，在含水条件下，临界过电位和起始过电位低至27mV。此外，在具有中性介质的气体扩散环境中，纳米粒子/有序配体夹层在高电流密度(400mA cm-2 为98.1%)下实现了接近完全的一氧化碳选择性。

本文要点

要点一：NOLI作为功能性纳米粒子的一部分，为配体提供了独特的作用，从而产生了一类独特的电催化材料。

要点二：NOLI能够创建一个与电化学环境相协调的催化反应中心，该中心通过多个组件的密切合作发挥作用，从而有效稳定关键过渡状态并驱动选择性催化。

要点三：该工作发现预计NP催化剂设计将有望创造酶的类似物，这可能使一系列催化反应更接近理想状态。此外，NOLI中独特的离子相互作用意味着它在其他各种应用中的潜在用途，如能量和电荷存储。

文章链接

Selective CO2 electrocatalysis at the pseudocapacitive nanoparticle/ordered-ligand interlayer

https://www.nature.com/articles/s41560-020-00730-4

通讯作者介绍

杨培东，纳米材料学家，美国艺术与科学院院士、美国国家科学院院士

加州大学伯克利分校化学系S.K.和Angela Chan杰出能源教授和化学教授，上海科技大学物质科学与技术学院院长。1993年杨培东获得中国科技大学应用化学学士学位；1997年获得哈佛大学化学博士学位；1999年进入美国加州大学伯克利分校化学系任教，先后担任助理教授、副教授、终身教授；2001年至2004年连续获得美国阿尔弗雷德·斯隆奖；2003年被美国“技术评论”杂志列入世界100位顶尖青年发明家；2004年获得美国材料学会青年科学家大奖，是第一位获得该奖的中国人；2007年获得美国国家科学基金会沃特曼奖；2011年入选汤森路透集团遴选的最优秀的100名化学家榜单中第十位，同时入选了10年中最优秀的100名材料科学家中第一位；2012年4月当选美国艺术与科学院院士。2014年出任上海科技大学物质科学与技术学院院长。2015年9月获得美国麦克阿瑟天才奖 [5]。2016年5月当选美国国家科学院院士。

https://chemistry.berkeley.edu/faculty/chem/yang