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胡振芃教授/吴明铂教授/李忠涛教授 AFM:V“桥接”Co-O消除水分解过程中的电荷转移壁垒并驱动晶格氧氧化

胡振芃教授/吴明铂教授/李忠涛教授 AFM:V“桥接”Co-O消除水分解过程中的电荷转移壁垒并驱动晶格氧氧化 科学材料站
2020-12-20
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导读:该工作以独特的视角分析了,合金型氧化物基电极材料内部结构影响载流子传输能力的规律。


文章信息

V“桥接”Co-O消除水分解过程中的电荷转移壁垒并驱动晶格氧氧化
第一作者:李忠涛
通讯作者:胡振芃,吴明铂,李忠涛
单位: 中国石油大学(华东)、南开大学  

研究背景

析氧反应(OER)和析氢反应(HER)对水裂解生产清洁燃料的实际应用具有重要意义。铁、钴、镍等过渡金属,被用来催化HER或OER。
为了减少电极制备的成本并易于匹配电解质pH的工作条件,最好在两个电极上使用一种双功能催化剂。尽管在设计双功能催化剂方面已经取得了令人激动的进展,但是缓慢的电荷转移能力和反应动力学仍然阻碍了它们的应用。

文章简介

近日,中国石油大学李忠涛老师、吴明铂老师南开大学的胡振芃老师合作,在国际顶级期刊Advanced Functional Materials (影响因子:15.621) 上发表题为“V “Bridged” Co-O to Eliminate Charge Transfer Barriers and Drive Lattice Oxygen Oxidation during Water‐Splitting”的研究工作。
作为新能源综合利用的关键环节,电解水制氢是未来氢能循环利用的关键环节。为了高效的实现电能向氢能的转化,需要电解水催化剂具有高的功率密度和活性。以氧化钴为代表的过渡金属氧化物电极具有较高的电化学活性,引起人们的广泛关注。前期研究结果表明,一些合金型氧化物电极可通过表面不同原子间的协同作用加快电催化效率,但是较低的电导率限制了该类材料的应用。
针对上述问题,中国石油大学(华东)李忠涛教授和吴明铂教授联合南开大学胡振芃教授通过在各种集流体上沉积非晶态Co-V氧化层,开发了一种制备高效水分解电极的途径。证实了器件性能的提升归因于氧化层中独特的Co-O-V结构,该结构即可消除自旋翻转跳跃过程中的载流子传输能垒,使电阻降低近5倍;又可催化电解水反应以更高效的晶格氧机理进行。
该电极修饰方法有着优异的普适性,在不同的集流体表面非晶态CoV/CF-CWs都实现了HER和OER电催化活性的提升。该工作以独特的视角分析了,合金型氧化物基电极材料内部结构影响载流子传输能力的规律
可以预见,本项研究为加速载流子在整个电极中的传输并通过低势垒机制进行反应提供新的途径和见解,在提高电极材料高载流子传输能力,开发下一代低成本、高能效电解水电极材料方面有着重要的指导和现实意义。

本文要点

要点一:为了评价导电性对电催化的影响,本文开发了两步原位法,采用简单的水热离子交换方法制备了具有Co-O-V键的纳米复合材料(CoV/CF-CWs)。

要点二:CoV/CF-CWs在碱性条件下具有优异的HER和OER催化性能。当CoV/CF-CWs分别作为阴极和阳极时,在整体水裂解中表现出较低的电池电压(1.48 V@10 mA cm−2),并在50 h内保持稳定。

要点三:性能的提高可归因于V“桥联”Co-O键,并形成一个双交换相互作用,通过避免自旋翻转跳跃过程来提高载流子的迁移率。此外,本文进一步从理论和实验上验证引入V离子可以调节电子d带中心的位置,从而提高OER性能。

文章链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202008822
V “Bridged” Co-O to Eliminate Charge Transfer Barriers and Drive Lattice Oxygen Oxidation during Water‐Splitting

通讯作者介绍

吴明铂教授
简介:大连理工大学工学博士,中国石油大学(华东)新能源工程学院教授,博士生导师,中国石油大学(华东)新能源研究院常务副院长,中组部“万人计划”、山东省“泰山学者”特聘教授,全国石油和化工青年突出贡献奖和山东省青年科技奖获得者,教育部新世纪优秀人才支持计划,主要从事于新型及高性能碳素材料的制备及其在储能、催化、环保等领域的应用。在Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano,ACS Catal.,Appl. Catal. B. J. Mater. Chem. A,Small等学术刊物上发表多篇研究论文,一篇论文入选“2014年度中国百篇最具影响国际学术论文”。至今已发表论文190余篇,他引用四千余次。

胡振芃教授
简介:中国科学技术大学、合肥微尺度物质科学国家实验室博士,2016年以访问学者身份赴澳大利亚卧龙岗大学开展合作研究。现任南开大学物理科学学院教授,博士生导师。主要从事电子结构与材料物理性质计算、基于物理原理的催化材料设计、数据科学与机器学习在物理科学中的应用、激发态与载流子动力学等方面研究。入选“天津市三年引进1000名高端人才”计划,累计发表研究论文70余篇,被引用2800多次;承担国家级、省部级项目多项。

第一作者介绍

李忠涛教授
简介:中科院化学所理学博士,中国石油大学(华东)化学工程学院教授,博士生导师,山东省“杰出青年”基金和“泰山学者”青年专家获得者,全国石油和化工行业优秀科技工作者。主要从事用新能源、催化等相关领域的纳米复合材料结构设计与开发,在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater., ACS Nano,Appl. Catal. B,Small等知名期刊发表SCI论文66篇,他引两千余次。


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致谢

感谢本文作者对该报道的大力支持。

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