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武汉大学|赵苹苹/罗威CEJ:MoN/Co4N异质结材料通过界面相互作用调节两相电子结构促进HER

武汉大学|赵苹苹/罗威CEJ:MoN/Co4N异质结材料通过界面相互作用调节两相电子结构促进HER 科学材料站
2020-11-30
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导读:该论文报道了两步法合成MoN/Co4N异质结催化剂,通过MoN和Co4N两相电子相互调节,可优化催化剂表面的的H2O吸附自由能


文章信息

MoN/Co4N异质结材料通过界面相互作用调节两相电子结构促进HER
第一作者:姚娜,孟然
通讯作者:赵苹苹*,罗威*
单位:武汉大学

研究背景

氢能作为一种高效且清洁的能源,随着经济的快速发展,正受到越来越多的关注。电解水制氢的析氢反应(HER)在氢能源开发中有着重要地位,而其中主要难点在于构建高效且低廉的电催化剂。
稀有且高成本的铂(Pt)仍然被认为是HER最有效的电催化剂,因此探索高效且经济的过渡金属基HER电催化剂并深入理解其催化机制非常重要。近年来,过渡金属氮化物(TMN)由于其高导电性,耐化学腐蚀性和电化学稳定性在析氧反应(OER)和锂离子电池的应用中受到了广泛的关注,但是其d带电子结构产生的不合适的氢吸附自由能限制了其在HER上的应用。
迄今为止,许多研究通过元素掺杂的方式调节Co4N的d带,可以显着提高Co4N的碱性HER性能。此外,据报道,加速Had扩散步骤是获得HER性能可及的改进的另一条途径。异质结材料补偿了Sabatier原理的局限性和加速了Had扩散,因此,制备异质结材料被认为是很具有大潜力去提高HER催化性能的一种有效策略。但是,制备有效传质的异质结材料以及探究其催化机理,仍面临巨大的挑战。

文章简介

近日,武汉大学印刷与包装系的赵苹苹博士和化学与分子科学学院的罗威教授在国际知名期刊Chemical Engineering Journal(影响因子:10.652)上发表题为“Dual-phase engineering of MoN/Co4N with tailored electronic structure for enhanced hydrogen evolution ”的研究论文。
该论文报道了两步法合成MoN/Co4N异质结催化剂,通过MoN和Co4N两相电子相互调节,可优化催化剂表面的的H2O吸附自由能,此外,该相互作用还优化了催化剂表面氢吸附自由能,从而促进了Had的扩散和H2的解吸。这一工作有效地促进了过渡金属基催化剂在HER催化方向的发展。
图1. MoN/Co4N的合成图以及HER催化机理简图 。

本文要点

要点一:该工作结果表明Co4N的电子结构可以通过MoN的掺杂进行调控,进而提高其HER催化性能。通过控制MoN的含量,MoN/Co4N催化剂的HER活性提高了6倍,接近是商业Pt/C催化剂,且该催化剂在全pH条件下都具有较好的HER催化活性。

要点二:基于DFT计算, 我们发现MoN/Co4N的HER性能增强是由于MoN和Co4N物质相互作用,通过调节两相电子结构,可以增强MoN/Co4N表面的H2O吸附自由能,此外,还优化了MoN/Co4N表面H吸附自由能,从而促进了Had的扩散和H2的解吸。

要点三:这项工作为合理设计碱性HER及过渡金属基的电催化剂提供了新的途径。

文章链接

Dual-phase engineering of MoN/Co4N with tailored electronic structure for enhanced hydrogen evolution
https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127757

课题组介绍

见课题组网站:http://gzcheng.whu.edu.cn


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