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Nature Chemistry: 利用带有弱酸阳离子交换层的双极膜提高CO2电解效率

科学材料站

2021-01-05

导读：该工作展示了在膜电解槽中以几十纳米的分辨率测量和操作局部pH值是可能的。在基于双极膜的气体进料CO2电解槽中，阳离子交换层的酸性环境导致CO2还原效率低。

文章信息

利用带有弱酸阳离子交换层的双极膜提高CO2电解效率

第一作者：Zhifei Yan

通讯作者：Thomas E. Mallouk*

单位：宾夕法尼亚州立大学

研究背景

二氧化碳(CO2)的电解为可再生电力的碳中和季节性储存提供了可能性。根据催化剂的类型和反应条件，CO2可以电化学还原成各种含碳产物。基于固态氧化物离子导体的高温电解槽通常将CO2还原为CO，CO是合成甲醇和费托合成烃燃料的原料。基于含水电解质的低温电解槽可以直接从CO2中生产CO、甲酸盐、乙烯和酒精。

由于CO2在水介质中溶解度低且扩散慢，传质受限的电流密度通常较低。相比之下，利用高密度三相边界的气体进料CO2电解槽能够实现反应物和产物的快速扩散，并且电流密度高6–8个数量级。水电解作为一项成熟的技术，为CO2电解槽的设计提供了有益的指导。

文章简介

近日，宾夕法尼亚州立大学Thomas E. Mallouk教授在Nature Chemistry上发表题为“Improving the efficiency of CO2 electrolysis by using a bipolar membrane with a weak-acid cation exchange layer”的研究工作。

该工作展示了在膜电解槽中以几十纳米的分辨率测量和操作局部pH值是可能的。在基于双极膜的气体进料CO2电解槽中，阳离子交换层的酸性环境导致CO2还原效率低。通过使用比率指示剂和逐层聚电解质组装，局部pH值被测量和控制在约50 nm厚的弱酸层内。

弱酸层在不影响CO2还原的情况下抑制了竞争性析氢反应。这种探测和控制局部膜环境的方法可用于电解槽、燃料电池和液流电池等装置，以及聚合物电解质中离子分布的操作研究。

本文要点

要点一：该工作通过观察电化学反应过程中的阴极，研究了含BPM的气体进料CO2电解槽中的低一氧化碳铁，发现这是局部酸性环境的结果。聚环芳烃/聚丙烯酸酯双层膜是由LBL组件在碱性成纤维细胞表面生长而成，它增加了局部的酸碱度，起到了弱酸阳离子交换剂的作用。

要点二：通过使用共价附着在单个多环芳烃层上的比率式酸碱度指示剂，将局部酸碱度量化为与Nafion CEL的距离的函数。这些测量揭示了在最初的几个双层中从~2到~5的急剧的酸碱度转变(~20 nm)，并且在大部分LBL膜中几乎稳定的酸碱度(~30 nm)。

要点三：了解和控制固体聚合物电解质中的pH值分布对包括燃料电池和电解槽在内的各种气体供给电化学装置具有重要意义，因为电化学转化发生在三相边界，在那里固体电解质(与离聚物一起)为反应物和催化剂提供了局部环境。

文章链接

Improving the efficiency of CO2 electrolysis by using a bipolar membrane with a weak-acid cation exchange layer

https://www.nature.com/articles/s41557-020-00602-0

通讯作者介绍

Thomas E. Mallouk，Vagelos能源研究化学教授

布朗大学化学系理学学士（1977），加州大学伯克利分校化学博士学位（1983）。Mallouk课题组对材料化学中的几个问题感兴趣，包括光电化学，电化学能量转换，低维物理现象以及纳米级运动。方法涉及合成包含分子和/或固态成分的材料，并通过各种物理技术研究其结构，组装和特性。

https://web.sas.upenn.edu/mallouk-lab/

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