吉林大学|蒋青教授&金波教授 JMCA：利用少层2H-MoSe2修饰的氮掺杂空心碳球作为多硫化物障碍层来提高室温钠/硫电池性能- 大数跨境

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吉林大学|蒋青教授&金波教授 JMCA：利用少层2H-MoSe2修饰的氮掺杂空心碳球作为多硫化物障碍层来提高室温钠/硫电池性能

科学材料站

2021-01-05

导读：该文章采用抽滤的方法，用2H-MoSe2/N-HCS/GO对纯玻璃纤维隔膜进行功能化，DFT计算和实验结果表明，这种功能化的隔膜显著提高了室温钠硫电池的电化学性能。

文章信息

利用少层2H-MoSe2修饰的氮掺杂空心碳球作为多硫化物障碍层来提高室温钠/硫电池性能

第一作者：董春伟

通讯作者：蒋青*，金波*

单位：吉林大学

研究背景

室温钠/硫电池（RT-Na/S）具有电极材料丰富、成本低廉、能量密度高等优点，是一种很有前途的下一代能量存储系统。然而，在电化学过程中多硫化钠（SPSs）的溶解、穿梭以及缓慢的动力学转换严重阻碍了RT-Na/S电池的广泛应用。

在此，我们通过在标准玻璃纤维隔膜上直接涂覆2H-MoSe2/氮掺杂空心碳球/氧化石墨烯（2H-MoSe2/N-HCS/GO），制备了一种功能强大的功能化隔膜来抑制穿梭效应，进而提高活性材料利用率和电化学性能。这种功能化隔膜可以有效地抑制SPSs的迁移，促进SPSs的转换反应。同时，2H-MoSe2纳米片修饰的氮掺杂空心碳球也作为硫基质。一系列的实验和密度泛函理论（DFT）表明，在0.1 C的电流密度下，以2H-MoSe2/N-HCS/GO+GF为隔膜、硫含量为71.4 wt%的RT-Na/S电池，经过100次循环后，其放电容量高达787 mAh g−1。

同时，在0.5 C的电流密度下，循环500次后，其容量衰减率仅为0.077%/每圈。本研究证明了一种有效的策略来开发抑制穿梭效应的功能化隔膜，并为高性能RT-Na/S电池的发展提供了一条有希望的道路。

文章简介

近日，来自吉林大学的蒋青教授、金波教授，在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“Enabling high-performance room-temperature sodium/sulfur batteries with few-layer 2H-MoSe2 embellished nitrogen-doped hollow carbon spheres as polysulfide barrier”的文章。

该文章采用抽滤的方法，用2H-MoSe2/N-HCS/GO对纯玻璃纤维隔膜进行功能化，DFT计算和实验结果表明，这种功能化的隔膜显著提高了室温钠硫电池的电化学性能。

图1. 2H-MoSe2/N-HCS/GO功能化的隔膜抑制室温钠硫电池多硫化物穿梭效应示意图。

本文要点

要点一：功能化隔膜的作用机理

采用简单过滤的方法将2H-MoSe2/N-HCS/GO包覆到纯玻璃纤维隔膜的表面。同时，2H-MoSe2纳米片装饰的氮掺杂的空心碳球也作为硫基质。碳材料是非极性的，只能通过弱的范德华力来抑制可溶性多硫化物溶解。但在长期的循环过程中，非极性材料对多硫化物的物理吸附作用有限，穿梭效应仍旧十分明显。

2H-MoSe2为极性材料，与极性的可溶性多硫化钠间存在强烈的相互作用。同时可以显著提高多硫化物的转化动力学，提高室温钠硫电池的电化学性能和活性材料利用率。更重要的是，DFT计算结果表明，由于扩散能垒较低，Na2S容易在功能化的隔膜上发生转化，这可以加速可溶性中间SPSs的氧化还原动力学，从而减轻穿梭效应。

要点二：DFT计算

DFT计算的结果表明，和吡啶氮、吡咯氮和石墨氮相比，2H-MoSe2展现出最大的对Na2S6吸附能值。此外，短链Na2Sx（1 ≤ x ≤ 2）相对负的吸附能值，表明了长链SPSs快速向短链SPSs的转化。Na2S在MoSe2上的扩散能垒为0.21 eV，低的扩散能垒表明Na2S更容易在MoSe2上发生转化。

要点三：电化学性能提高机理

室温钠硫电池极好的电化学性能可归于以下几点：

首先，在电化学反应过程中，少层2H-MoSe2有利于电子/离子转移、提高反应动力学以及加速电解液渗透；

其次，2H-MoSe2不仅可与可溶性SPSs发生强烈的相互作用，而且可以显著提高SPSs的氧化还原反应进而提高活性材料的利用率；氮掺杂的空心碳球可以提高硫的电导率，同时可以物理限制多硫化物溶解到电解液中；

最后，由于纯玻璃纤维隔膜具有大量的微米级孔隙，因此，在功能化隔膜制备过程中氧化石墨烯片可以阻碍2H-MoSe2/N-HCS穿过纯玻璃纤维隔膜。

文章链接

Enabling High-Performance Room-Temperature Sodium/Sulfur Batteries with Few-Layer 2H-MoSe2 Embellished Nitrogen-Doped Hollow Carbon Spheres as Polysulfide Barrier

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d0ta10159a#!divAbstract

通讯作者介绍

蒋青教授

吉林大学材料科学与工程学院教授，博士生导师。任汽车材料教育部重点实验室主任。发表SCI论文600多篇。

金波教授

吉林大学材料科学与工程学院教授，博士生导师。于2003年和2008年分别获韩国全南国立大学硕士和博士学位。主要从事新型电池材料与器件、导电聚合物、聚合物基复合材料等方面的研究。在Advanced Energy Materials、Small等学术期刊上，发表SCI论文80余篇。担任多个国际期刊编委和Materials Letters、Frontiers in Energy Research客座编辑。获授权发明专利10余件。

第一作者介绍

董春伟，吉林大学材料科学与工程学院博士生