中山大学|李光琴教授 NC：引入原子分散的钌调节金属-有机框架的电子结构促进析氢反应- 大数跨境

首页

中山大学|李光琴教授 NC：引入原子分散的钌调节金属-有机框架的电子结构促进析氢反应

科学材料站

2021-03-05

导读：该工作报道了一种单原子策略，通过引入原子分散的钌来构建优良的金属有机骨架析氢反应电催化剂。

文章信息

引入原子分散的钌调节金属-有机框架的电子结构促进析氢反应

First published：March 1，2021

第一作者：孙亚美，薛自前

通讯作者：李光琴*

单位：中山大学

研究背景

化石燃料消耗和环境问题促使人们探索环境友好和可持续的能源，作为传统化石燃料的替代品。其中，氢气具有高能量密度和零二氧化碳排放，被认为是一种良好的绿色能源。

近来，电解水制氢反应（HER），是产生高纯度氢气一种有效方法，引起了越来越多的关注。其中，铂由于其快速动力学和较低过电位，被认为是高性能的电催化剂，但高成本和稀缺性阻碍了其大规模应用，并促使人们追求更廉价和高效的电催化剂。

金属有机框架(MOFs)是一类新兴的多孔晶体材料，具有灵活的可调性和明确的结构，可以采用基本的分子化学原理进行优化。这使得MOFs成为在分子水平上研究催化剂设计的有前途的模型催化剂。尽管目前，金属节点调控，缺陷配体MOF和晶格应变MOF等策略已被报道用来设计先进的电催化剂。开发有效的策略来调节MOFs的电催化性仍然具有重要意思与挑战性。

文章简介

近日，中山大学李光琴教授在nature communications 上发表题为“Modulating electronic structure of metal-organic frameworks by introducing atomically dispersed Ru for efficient hydrogen evolution”的研究工作。

该工作报道了一种单原子策略，通过引入原子分散的钌来构建优良的金属有机骨架析氢反应电催化剂。在MOF中引入钌单原子可以调节金属中心的电子结构，优化对H2O和H*吸附，进而提高HER性能。在中性和碱性介质中，NiRu0.13-BDC均具有较好相当于Pt的HER性能。该工作为制备高效的HER催化剂材料研究提供了重要的参考。

本文要点

要点一：该工作在镍基MOF Ni-BDC中引入原子级分散钌。电镜结果显示钌均匀分布；结合XPS和同步辐射数据，钌显示氧化状态，并且存在Ru-O键，进一步说明钌呈现单原子分散。

图1. NiRu0.13-BDC的形貌表征

图2. NiRu0.13-BDC的结构表征

要点二：引入原子分散钌，催化剂NiRu0.13-BDC性质得到明显提升，在PBS溶液中，当电流密度为10 mA cm−2时，过电位为36 mV，tafel斜率为32 mV dec-1; 同时在碱性溶液中，也具有良好的催化性能。

图3. NiRu0.13-BDC电化学性能研究

要点三：理论计算表明，单原子钌的引入可以调控MOF金属中心的电子结构，优化对H2O和H*吸附，从而有效提高HER活性。

图4. 理论计算

文章链接

Modulating electronic structure of metal-organic frameworks by introducing atomically dispersed Ru for efficient hydrogen evolution

https://www.nature.com/articles/s41467-021-21595-5

通讯作者介绍

李光琴教授。

中山大学化学学院，国家青年特聘专家，广东省珠江人才计划创新团队带头人，中山大学“百人计划二期”引进人才，主要从事多孔配位聚合物复合材料研究，研究方向主要包括金属纳米颗粒或氧化物与多孔配位高分子复合材料的制备与表征，探究其在气体吸附、催化、能源存储与转化等方面的物理和化学性质。曾获日本JSPS育志奖、京都府知事奖、国际金属储氢会议最佳海报奖、第63届日本配位化学会青年奖、第 4 届国际金属有机骨架会议最佳海报奖等。曾在 Nat. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Adv. Energy. Mater.、Adv. Sci.等国际期刊发表论文多篇，申请发明专利4项

http://ce.sysu.edu.cn/zh-hans/teacher/834