周豪慎教授Angew研究论文：沸石在电池中的又一个应用--基于绿色低成本沸石分子筛的安全电解液助力安全高效的锂金属电池- 大数跨境

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周豪慎教授Angew研究论文：沸石在电池中的又一个应用--基于绿色低成本沸石分子筛的安全电解液助力安全高效的锂金属电池

科学材料站

2021-04-29

导读：本文在不额外添加昂贵盐/添加剂的情况下，通过使用商业化的绿色可循环使用的低成本沸石分子筛作为电解液筛分材料

文章信息

基于绿色低成本沸石分子筛的安全电解液助力安全高效的锂金属电池

第一作者：常智，乔羽

通讯作者：周豪慎教授*

单位：南京大学，日本产业技术综合研究所（AIST），国立筑波大学（University of Tsukuba）

研究背景

锂离子电池/锂金属电池（LIB/LMB）由于其良好的便携性和相对较高的容量而得到广泛关注和使用。为了实现社会的可持续和绿色发展，与LIB/LMB相关的研发需要同时考虑以下两个主要问题：（1）提高电池的能量密度和使用寿命；以及（2）提高电池的安全性。然而，目前大多数与LIB/LMB相关的研究仅集中在提高电池的能量密度和循环寿命上，而未能同时兼顾电池的安全性等问题。

文章简介

基于此，来自南京大学的周豪慎教授与日本产业技术综合研究所（AIST）和国立筑波大学（University of Tsukuba）合作，在国际顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed. （影响因子：12.959）上发表题为“Sustainable lithium-metal battery achieved by a safe electrolyte based on recyclable and low-cost molecular sieve”的研究工作。

本文在不额外添加昂贵盐/添加剂的情况下，通过使用商业化的绿色可循环使用的低成本沸石分子筛（3Å zeolite）作为电解液筛分材料，并在外加电场的作用下，对传统商业化电解质（LiPF6-EC/DMC）的锂离子溶剂化鞘层中弱配位溶剂分子进行筛分，得到一种构型高度聚合且安全高效的电解液用于锂金属电池。

得益于所得电解液的独特构型（溶剂化鞘层中强配位溶剂分子占主导的聚合电解液），电池中常见的由于过量溶剂的存在所引起的电解液在高温高压下的有害氧化分解及不稳定的CEI/SEI膜等问题得到大大改善：使用沸石筛分的电解液的NCM-811//Li电池在高电压（4.6 V截止电压）和高温（55 oC）的严苛工作环境下，表现出高的比容量，良好的循环稳定性和大大提升的安全性。该工作为同时改善锂离子电池/锂金属电池的电化学性能和提升电池安全性这一棘手问题提供了一种新策略。

图1. 探索绿色低成本分子筛在锂离子电池/锂金属电池（LIBs/LMBs）系统中的新应用：基于绿色低成本沸石分子筛的安全电解液。使用商业化绿色低成本3Å沸石分子筛对锂离子溶剂化鞘层中弱配位溶剂分子进行筛分，来抑制由于过量溶剂分子存在而引起的不利影响，从而延长LIBs/LMBs的使用寿命并降低电池生产成本。

本文要点

要点一：本文创新性地将商业化绿色低成本的3Å沸石分子筛作为溶剂化锂离子的溶剂分子筛分材料，引入的锂离子电池电解液体系中，并在外加电场的作用下，对传统商业化电解质（LiPF6-EC/DMC）的锂离子溶剂化鞘层中弱配位溶剂分子进行筛分，得到一种溶剂化鞘层中强配位溶剂分子占主导的高度聚合且安全高效的电解液，这一点通过全面的空间分辨光谱（Raman和ATR-FTIR）所证实。

要点二：经过沸石筛分的电解液由于其特殊的电解液构型，展示出了显著提升的抗氧化分解稳定性。使用沸石筛分的电解液组装的NCM-811//Li电池在高电压（4.6 V截止电压）和高温（55 oC）的苛刻工作条件下，表现出高的比容量和良好的循环稳定性 (500圈)。

对循环后的电极和电解液进行系统分析（XRD，空间分辨的XPS，氩气刻蚀红外等），结果表明：在沸石筛分的电解质中循环的NCM-811正极未显示出明显结构相变；且表面仅有少量由电解液分解的副产物。循环后的电解液中过渡金属溶解和其在锂负极上的沉积得到显著缓解。

要点三：此外，使用沸石筛分的电解液组装的NCM-811//Li半电池表现出稳定的长循环性能（1030圈,，83.2%容量保持率）。同时，通过重复使用沸石筛分的电解液，实现了高性能且可持续的NCM-811//Li软包电池。

文章链接

Sustainable lithium-metal battery achieved by a safe electrolyte based on recyclable and low-cost molecular sieve

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202104124

通讯作者介绍

常智，日本产业技术综合研究所（AIST）博士后研究员。

主要研究方向为高比能锂金属电池体系研发，具体涉及：锂-硫电池，锂金属负极，以及相应的电解液/质体系。先后以第一作者身份在Angew. Chem. Int. Ed.; Joule；Energy Environ. Sci.；Adv. Funct. Mater.; Energy Storage Mater.等期刊上发表相关研究论文10余篇。

乔羽，日本产业技术综合研究所（AIST）博士后研究员，

现为厦门大学化学化工学院教授。2013年本科毕业于中国科学技术大学，之后于日本北海道大学和国立筑波大学分别取得硕士（2016年）和博士（2019年）学位。主要研究方向为二次电池体系电化学原位光谱表征以及新型二次电池体系研发，具体涉及：锂/钠离子电池，阴离子氧化还原，锂氧/空气电池，以及相应的电解液/质体系。先后以第一作者及通讯作者身份在Nature Catalysis；Energy Environment Sci.；Joule；Angew. Chem. Int. Ed.等期刊上发表相关研究论文30余篇。