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山东大学AEM: 酸刻蚀 + 磷掺杂构筑钴基化合物水分解电催化剂

山东大学AEM: 酸刻蚀 + 磷掺杂构筑钴基化合物水分解电催化剂 科学材料站
2021-05-03
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导读:本文提出酸性介质制备策略,通过调节析出溶解化学反应平衡实现对材料结构的精确调控。


文章信息

磷掺杂酸性刻蚀钴化合物助力高效水分解
第一作者:宋丹娜  孙吉凯
通讯作者):Ghim Wei Ho*  吴昊*
单位:山东大学

研究背景

随着人们对化石燃料燃烧引起的环境问题的日益关注,找寻一种绿色的可持续能源替代传统化石燃料备受关注。氢气(H2)作为一种绿色能源,被认为是传统化石燃料的理想替代选择。电解水制氢反应(HER)是一种经济有效的方法。
为了确保析氢反应的效率和稳定性,催化剂必须以最小的过电位促进水分解,以最大程度地减少额外的能源消耗。这一要求使得利用电化学催化剂高效生产氢成为科学家们面临的一个挑战。
目前贵金属Ir和Pd基催化剂被视为电解水的“明星”材料,但是其高昂的价格以及稀缺性限制其广泛运用。合理的结构和组分设计,过渡金属基催化剂有望取代贵金属基材料实现高效的电解水制氢。然而,常规的碱性介质制备方法难以做到对产物的可控调节制备。

文章简介

基于此,山东大学吴昊教授联合新加坡国立大学Ghim Wei Ho教授在国际顶级能源类学术期刊《Advanced Energy Materials》(IF: 25.245)在线发表了文章“Acidic Media Regulated Hierarchical Cobalt Compounds with Phosphorous Doping as Water Splitting Electrocatalysts”,研究团队提出酸性介质制备策略,通过调节析出溶解化学反应平衡实现对材料结构的精确调控。

本文要点

要点一:采用简易的酸性介质对钴进行刻蚀处理,由于pH自调节作用可以制备出层状 Co(CO3)0.5(OH)·0.11H2O纳米片。
延长反应时间或者增加酸的浓度,可实现部分Co(CO3)0.5(OH)·0.11H2O向Co3O4的转化,形成Co(CO3)0.5(OH)·0.11H2O/Co3O4复合体。最后,通过简易的还原气氛热解,实现部分P掺杂。
图1. 物理性能表征

要点二: Co(CO3)0.5(OH)·0.11H2O/Co3O4呈现优异的催化水分解活性;采用简单的热解可实现P掺杂Co3O4的制备,极大提高了HER催化活性。
DFT发现P掺杂Co3O4的Co位上的H*结合能(0.15 eV)比未掺杂Co3O4的Co位上的H*结合能(0.3 eV)更低,表明P掺杂Co3O4的HER性能得到了改善。此外,通过整合P掺杂Co3O4双功能催化剂实现了低过电位1.6 V的电催化整体水裂解。
图2. 电化学性能表征及DFT计算

文章链接

Acidic Media Regulated Hierarchical Cobalt Compounds with Phosphorous Doping as Water Splitting Electrocatalysts
https://doi.org/10.1002/aenm.202100358

通讯作者介绍

吴昊,山东大学前沿交叉科学青岛研究院教授、博导,入选山东大学“齐鲁青年学者”第一层次。
2016年于复旦大学获得博士学位,荣获复旦大学“优秀毕业生”,导师为郑耿锋教授。2016.11-2020.09曾先后在新加坡国立大学(合作导师:Ghim Wei Ho教授)和阿卜杜拉国王科技大学(合作导师:Husam N. Alshareef教授)从事博士后研究员工作。目前主要从事功能纳米材料的设计及其电化学催化和能量转化研究工作,致力于在微观尺度对功能材料的结构、界面以及电子结构进行调控,探索制备新策略,以及MXene基复合材料以及杂化材料体系的相关研究。以第一/通讯作者在J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Energy Mater.(4篇)及InfoMat等权威期刊上发表系列文章,获评Nano Research“年度Top Paper” 论文1篇。曾担任国际期刊"Research and Application of Materials Science"编委。
课题组链接https://faculty.sdu.edu.cn/wuhao2020/zh_CN/index.htm
报考信息:欢饮报考山东大学前沿交叉科学青岛研究院-分子科学与工程研究院http://www.frontier.qd.sdu.edu.cn/ ;https://molecule.qd.sdu.edu.cn/


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