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刘苏莉教授/木士春教授Adv Sci观点:RuRh双金属烯纳米环状结构稳定高效催化HER

刘苏莉教授/木士春教授Adv Sci观点:RuRh双金属烯纳米环状结构稳定高效催化HER 科学材料站
2020-12-15
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导读:该观点文章采用一种简单的一步合成法,成功合成了具有丰富结构缺陷的RuRh双金属纳米环。由合金效应和量子尺寸效应引起的超薄纳米环可以调整系统的电子结构,从而优化H吸附能(ΔGH)和水解离能(ΔGB)。


文章信息

RuRh双金属纳米环作为催化制氢反应的高效催化剂
第一作者:穆雪琴,谷佳妮,封飞艳
通讯作者:刘苏莉*,木士春*
单位:南京晓庄学院,武汉理工大学

研究背景

析氢反应(HER,2H+ + 2e-→H2)是水分解的基本步骤,但由于水解离和的高能量壁垒,需要高效催化剂来加速这一过程。
迄今为止,Pt仍然是是目前使用最广泛的催化剂,然而,其高成本和稀缺促使研究人员探索性价比高的替代性催化剂。有效的策略是通过合金化、修饰晶相、界面调控或缺陷工程等方法增加非铂金属催化剂的活性催化中心。其中,利用界面工程打破双金属催化剂的对称性,可以改变反应中间体的吸附状态,从而影响双金属催化剂的整体活性。
然而,这类方法大都是基于非不对称结构的均质材料,虽然该材料可以在局部区域调节表面吸附能,但难以整体调节催化剂的电活性。此外,双金属纳米催化剂可控生长过程中的双金属原子交替排列可导致对称断裂结构,从而导致了局部电荷过剩,使催化性能整体得到提升。

文章简介

近日,来自南京晓庄学院的刘苏莉教授与武汉理工大学的木士春教授合作,在国际知名期刊Advanced Science 上发表题为“RuRh Bimetallene Nanoring as High-efficiency pH-Universal Catalyst for Hydrogen Evolution Reaction”的观点文章。
该观点文章采用一种简单的一步合成法,成功合成了具有丰富结构缺陷的RuRh双金属纳米环。由合金效应和量子尺寸效应引起的超薄纳米环可以调整系统的电子结构,从而优化H吸附能(ΔGH)和水解离能(ΔGB)。
通过理论计算验证,对称断裂的界面效应不仅可以削弱氢原子的吸附强度,而且还促进电子的转移和反应物的吸附,进一步促进了高效的催化过程。
图1. RuRh纳米环的主题示意图。

本文要点

要点一:超薄双金属纳米环结构
首次通过引入原子构型,设计并构建了具有丰富缺陷的超薄RuRh双金属纳米环。理论和实验结果表明,RuRh双金属纳米环的优异催化活性可主要归因于对称断裂引起的应变效应、合金化效应和量子尺寸效应。
图2. RuRh纳米环的结构表征和理论计算结果

要点二:优异的电催化性能
RuRh双金属纳米环在不同pH的电解质中都表现出优异的电催化性能。
在酸性和碱性条件下的过电势分别为34 mV和24 mV(在10 mA cm-2的电流密度下),优于商业Pt催化剂。同时,该催化剂还具有高的电化学稳定性:在酸性条件下能实现超过30000圈的循环伏安扫描测试,碱性和中性介质中也具有高稳定性。
图3. RuRh纳米环的HER性能测试结果

要点三:前瞻
这项工作不仅加深了对贵金属合金催化剂缺陷位点与HER内在催化性能之间构效关系的理解,也为高效HER催化剂的设计提供了新的见解和指导。

文章链接

RuRh Bimetallene Nanoring as High-efficiency pH-Universal Catalyst for Hydrogen Evolution Reaction
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202002341

通讯作者介绍

刘苏莉 教授
2014年六月获得南京师范大学理学博士学位,同年进入南京晓庄学院任教, 2019年至2020年,在武汉理工大学木士春教授材料复合新技术国家重点实验室进行为期一年的学术访问研究。主要从事新能源材料、燃料电池关键材料、电化学催化剂等相关领域的研究。以通讯作者或第一作者在J. Am. Chem. Soc.、Nano Energy、J. Mater. Chem. A、Appl. Catal. B-Environ.等国际期刊发表SCI核心论文30余篇。

木士春 教授
理学博士,武汉理工大学学科首席教授,博士生导师。目前主要从事质子交换膜燃料电池关键材料与核心器件、电化学产氢和碳纳米材料等研究工作。作为一作及通讯作者已在Adv. Mater.、J Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、ACS Catal、ACS Energy Lett.、Nano Energy等国内外期刊上发表近200余篇高质量SCI学术论文,申请国家发明专利近100件,其中授权70余件。

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致谢

感谢本文作者对该报道的大力支持。

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