郑州大学 AFM：电催化点位的“表里”辩证关系- 大数跨境

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郑州大学 AFM：电催化点位的“表里”辩证关系

科学材料站

2021-03-05

导读：本文探讨了单原子分散的碳基电催化剂材料的缺陷与形态的双重演化调控

文章信息

单原子分散的碳基电催化剂材料的缺陷与形态的双重演化调控

第一作者：班锦锦

通讯作者：刘新红，曹国钦，邵国胜，胡俊华

单位：郑州大学材料科学与工程学院

研究背景

Zn-Air电池作为一种将化学能转化为电能的有效装置具有很大的应用前景。对碳基催化剂来说，电催化活性主要取决于与氧吸附和解吸机制密切相关的缺陷的电子结构。杂原子引入可以调节基底材料的电荷自旋状态。进一步引入金属原子将产生高活性中心（M-N-C）。

为了在合成和催化反应过程中暴露活性中心，避免材料的团聚，设计合成具有良好结构的炭载体十分必要。构建具有独特形貌的催化剂（如多孔碳、核壳结构、异质纳米结构、二维纳米纤维和纳米片）可以加速电子传质，提高机械强度，增加比表面积。因此，形貌结构和原子结构的双重可控调整是提高催化剂材料本征电催化活性的关键。

文章简介

图1 (a, b) CoSAs-NPC的扫描透射图；(c-g) CoSAs-NGST的形貌结构表征；(h) 氮气吸脱附曲线对比图

本文要点

要点一：以新型CoZn-ZIF作为前驱体材料，在双氰胺的作用下，通过热解的方法制备出钴单原子负载的氮掺杂石墨片及管的复合材料（CoSAs-NGST），其主要由竹节状的石墨管和片层石墨组成。作为对比，直接热解CoZn-ZIF制备出了钴单原子负载的氮掺杂多孔碳材料（CoSAs-NPC），其保留了前驱体的饼状结构。说明了双氰胺在结构演变过程中起到决定性作用。

图2 (a-d) Co-N4-tube和Co-N4-sheet的结构模型；(e-f) 在零电位和平衡电位下，ORR和OER反应过程中不同阶段的自由能变化

要点二：从饼状结构到低维结构的形态转化不仅增强了钴单原子的分散性，还诱导了缺陷状态的演变，形成了富CoN4的氮掺杂石墨烯管。DFT模型表明，Co-N4-tube和Co-N4-sheet的协同效应是CoSAs-NGST的ORR/OER活性增强的根本原因。

图3 以CoSAs-NGST作为阴极催化剂的锌空气电池性能测试结果

要点三：单原子分散，杂原子掺杂的具有两种（片和管）结构的CoSAs-NGST具有优异的ORR/OER双功能催化活性。不仅如此，以CoSAs-NGST作为阴极催化剂的锌空气电池也具有良好的可充放电性能。

第一作者介绍

班锦锦博士。

就读于郑州大学，材料科学与工程学院，主要从事新能源材料的探索与合成及机理研究，锌/铝-空气电池，超级电容器等

通讯作者介绍

刘新红教授郑州大学博士生导师

从事于纳米陶瓷材料的制备、表征和应用；氧化物-非氧化物复合材料的研究与开发；新型碳复合材料的开发与应用；高性能不定形耐火材料开发等。主持和参与科研项目20余项，在国内外学术期刊发表论文100余篇，出版专著4部，鉴定成果6项，授权国家发明专利12项，获科技奖励20余项。

胡俊华教授郑州大学博士生导师

博士生导师，河南省特聘教授，河南省高校创新人才。现担任郑州大学材料科学与工程学院教授委员会主任，国家低碳环保材料智能设计国际联合研究中心（2015，科技部）常务副主任职务。

主要从事固态电池材料及界面研究、金属燃料电池、有色金属表面工程方面的研究。主持国家自然科学基金2项，火箭军、国防科工项目两项，河南省重大专项、教育留学归国人员项目、人社部留学归国人员优先资助等省部级项目十余项。发表SCI论文82篇，H-index 26，授权专利22项。

曹国钦博士郑州大学

博士毕业于英国博尔顿大学。主要从事新能源材料包括新型核电材料、锂离子电池、光电催化材料等方面的相关工作。对于晶体材料的微观结构转变机理，物相间界面信息，以及表面功能化等问题有较深入的研究。

邵国胜教授

英国材料化学委员会委员、可持续能源材料工作组成员。2010年入选国家千人，服务于郑州大学，创建了中英纳米多功能材料研究中心，2015年被认定为国家级低碳及环保材料智能设计国际联合实验室。

创办了国际期刊《Energy & Environmental Materials (EEM)》，由John Wiley & Sons, Inc出版。研究集中于多尺度材料模拟及智能材料设计、纳米及薄膜材料制备技术、先进材料表征、新能源及环境清洁材料技术等。发表国际著名期刊论文200余篇，申请并获得国内外专利多项。

文章链接

Dual Evolution in Defect and Morphology of Single‐Atom Dispersed Carbon Based Oxygen Electrocatalyst

Jinjin Ban, Xiaohan Wen, Hongjie Xu, Zhuo Wang, Xinhong Liu*, Guoqin Cao*, Guosheng Shao*, Junhua Hu*

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202010472