周武，姚思宇，马丁教授JACS：最大化CoNi催化剂对α-MoC的协同效应实现稳健制氢- 大数跨境

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周武，姚思宇，马丁教授JACS：最大化CoNi催化剂对α-MoC的协同效应实现稳健制氢

科学材料站

2021-03-30

导读：该工作报道了基于强金属载体相互作用(SMSI)效应在α-MoC表面合成高分散CoNi双金属催化剂。

文章信息

最大化CoNi催化剂对α-MoC的协同效应实现稳健制氢

第一作者：Yuzhen Ge, Xuetao Qin, Aowen Li

通讯作者：周武*，姚思宇*，马丁*

单位：中国科学技术大学，浙江大学，北京大学

研究背景

原子分散金属催化剂或单原子催化剂的最新发展因其最大化的贵金属利用效率和独特的电子和/或几何特性而引起了人们的极大兴趣。然而，单原子催化剂也有其自身的局限性。例如，当反应分子的活化需要一个以上的金属中心时，由于缺乏合适的多中心活性位点，SACs通常表现出有限的活性。Lu等人的研究表明，铂二聚体对氨硼烷(NH3，BH3，AB)的水解活性比铂催化剂具有更高的活性。

因此，对于某些反应，如需要不同吸附位点的分子脱氢，分布紧密的配位不足的金属中心更有利于提高催化性能。高度分散的金属域中的杂金属组合也可能导致催化剂通常缺乏的特殊协同效应，尽管这种协同效应很少报道。除了几何因素之外，由活性中心与载体材料的相互作用引起的活性中心的电子性质的调节在确定催化性能中也已被证明是至关重要的，特别是对于具有高甚至原子金属分散性的催化剂。

文章简介

基于此，中国科学技术大学周武，浙江大学姚思宇，北京大学马丁教授在Journal of the American Chemical Society 上发表题为“Maximizing the Synergistic Effect of CoNi Catalyst on α‑MoC for Robust Hydrogen Production”的研究工作。

该工作报道了基于强金属载体相互作用(SMSI)效应在α-MoC表面合成高分散CoNi双金属催化剂。通过原子水平上的真实空间化学映射，首次观察到几乎原子级分散的钴和镍原子之间的相互作用。结合α-MoC在低温下分解水的能力，合成的CoNi/α-MoC催化剂在氨硼烷水解制氢中表现出稳健的协同性能。双金属1.5Co1.5Ni/α-MoC催化剂的金属归一化活性在298 K时达到321.1molH2mol-1CoNimin-1，超过了所有报道的无贵金属催化剂，比市售铂碳催化剂高4倍。

本文要点

要点一：该工作设计并合成了一种用于氨硼烷水解制氢的CoNi/α-MoC催化剂。

要点二：CoNi/α-MoC的优异性能可主要归因于两个因素的综合影响:(1)高度分散和紧密结合的钴镍物种的协同效应，已知它们的各向异性性质有效地活化AB中的B-N键，和(2)α-MoC在低温下活化水并在催化剂表面形成羟基的能力。

要点三：该工作的发现为低温水解和制氢反应催化剂的设计和应用提供了新的见解，催化剂具有高度分散的多相活性中心和协同效应。

文章链接

Maximizing the Synergistic Effect of CoNi Catalyst on α‑MoC for Robust Hydrogen Production

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c11285

通讯作者介绍

周武，教授，博士生导师。

现为中国科学院大学研究员，长聘教授；2012~2015, Oak Ridge National Laboratory, Staff Scientist；2012~2014, Oak Ridge National Laboratory, Wigner Fellow；2010~2012, Vanderbilt University/Oak Ridge National Laboratory, 博士后。研究领域：凝聚态物理；高空间、能量分辨率电子显微学；二维量子功能材料；纳米能源材料。

http://people.ucas.ac.cn/~0042050

姚思宇，教授。

课题组长致力于多相催化剂的设计、结构表征与反应机理研究，在碳、氮化钼基催化剂应用于小分子活化转化反应，以及同步辐射X射线原位催化表征等领域做出重要成果。近五年累计发表论文62篇。以第一作者或通讯作者在 Science, Nature Nanotechnology. ACS Catalysis等期刊发表论文十余篇。其中Au/alpha-MoC催化超低温水煤气变换反应研究工作 (Science., 2017, 357, 389；第一作者) 突破了传统低温水煤气变换催化剂的低温活化极限，入选“2017年度中国科学十大进展”。研究围绕化学工程中能源和环境催化问题，着力于探索小分子活化转化至高附加值化学品的相关多相催化过程。利用可控合成、限域、组装等手段实现对催化剂结构精细控制；以先进原位表征技术为探针，深入探讨高效催化剂性能的结构基础与反应有关分子的动态转化行为，以期解决先进催化剂的设计与开发，催化剂构效关系和反应机理的理解与认识等催化科学的基本问题。本课题组的主要研究方向包括：1. 探索CO2催化转化与资源化应用途径；2. 低碳烷烃高效转化催化剂的设计与开发与反应机理研究；3. 具有重大工业应用前景的高选择性加氢催化体系的研发；4. 同步辐射X-射线催化表征平台的设计和建造，实现高时间分辨表征技术在多相催化反应和催化剂可控制备机制的研究。

https://person.zju.edu.cn/yaosiyu/

马丁，教授，博士生导师。

1992－1996，学士，四川大学；1996－2001，博士，中国科学院大连化学物理研究所；2000年，访问学生，美国国家高场实验室；2001-2005，博士后，牛津大学/Bristol大学；2005-2007，副研究员/中国科学院百人计划，中科院大连化学物理研究所；2007-2009，研究员，中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室；2009-至今, 北京大学化学与分子工程学院研究员/教授。研究兴趣：针对能源和环境中的催化问题，在环境友好、资源合理利用的前提下，对于催化剂结构在原子尺度进行调变和操控，从而达到构建新型高效催化剂体系的目的。研究工作集中围绕能源相关的催化反应进行，着力于发展新的催化体系，结合operando表征手段来解决催化过程中的重要科学问题，包括：1）煤基/生物质基/天然气基合成气的催化转化：合成气和二氧化碳转化新路线的催化剂设计和反应机理研究；2）氢气制备和输运新催化剂过程设计；3）甲烷（页岩气）活化的新路径研究；高值化学品催化合成新体系。

https://www.chem.pku.edu.cn/szll/zzjs/wlhxyjs1/55891.htm