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AFM:小分子大作用!Ar/H2/O2调控Ru纳米晶形貌助力酸性全水分解

AFM:小分子大作用!Ar/H2/O2调控Ru纳米晶形貌助力酸性全水分解 科学材料站
2021-04-01
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导读:该工作提出了一种气体调控形成策略,利用惰性、还原性和氧化性气体(Ar/H2/O2)来原位调控生长热力学和动力学,合成独立的了0D Ru纳米颗粒、1D Ru纳米线和2D Ru纳米片。


文章信息

Ar/H2/O2控制的生长热力学和动力学,以生成零,一维和二维Ru纳米晶,实现酸性总水分解
第一作者:Ligang Chen
通讯作者:梁鑫
单位:北京化工大学

研究背景

电化学水电解法由于其清洁性和可持续性而被认为是一种很有前途的制氢方法。通过加速阳极析氧反应(OER)和阴极析氢反应(HER)的反应动力学,开发优良的电催化剂是提高水裂解反应性能的关键。在众多优秀的电催化剂中,Ru及其氧化物基催化剂分别具有合适的氢和氧结合能,在HER和OER领域显示出巨大的潜力。钌基电催化剂的结构和表面工程是提高其性能的重要技术途径。
到目前为止,已经发展了各种方法来控制Ru纳米晶体的结构和表面,以此来提高其水分解性能。但是,Ru的氧化还原电位(Ru3+/Ru: 0.60V/SHE)较Pt族贵金属低,Ru3+还原速率的准确控制对其形成过程起着至关重要的作用。因此,有必要对Ru-NCs还原生长过程中的热力学和动力学进行深入的了解,以实现对Ru-NCs结构和表面的精确控制。

文章简介

基于此,北京化工大学梁鑫老师在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Ar/H2/O2‐Controlled Growth Thermodynamics and Kinetics to Create Zero‐, One‐, and Two‐Dimensional Ruthenium Nanocrystals towards Acidic Overall Water Splitting”的研究工作。
该工作提出了一种气体调控形成策略,利用惰性、还原性和氧化性气体(Ar/H2/O2)来原位调控生长热力学和动力学,合成独立的了0D Ru纳米颗粒、1D Ru纳米线和2D Ru纳米片。
通过实验表征和密度泛函理论(DFT)计算,全面研究了还原生长过程的热力学和动力学机制。这些Ru-NCs具有优异的酸性水分解性能。本文研究了气体分子对Ru-NCs还原生长的调控作用,建立了一种高效、新颖的金属催化剂合成方法。

本文要点

要点一:本文报道了通过小分子气体调控一步合成了独立的0D Ru纳米颗粒、1D Ru纳米线和2D Ru纳米片,并通过实验和DFT计算相结合揭示了它们的形成机制。

要点二:Ru纳米颗粒、纳米线和纳米片的生长过程分别遵循非定向生长、形状定向纳米颗粒附着和定向生长机制。动力学研究表明,H2加速了Ru前体的还原速度,而O2则抑制了还原速度。不同气体覆盖率下的吉布斯表面自由能计算结果进一步表明,小分子气体可以有效地调控Ru的表面状态和生长速度。

要点三: Ru NWs和NSs及其衍生的Ru氧化物分别表现出优异的HER和OER活性。将Ru NWs和NSs及其衍生的Ru氧化物分别应用于双电极系统的阴极和阳极,获得了优异的整体水分裂活性和稳定性。
该工作系统地研究了小分子气体对Ru纳米晶体形成过程的影响,为今后高性能纳米材料的开发和研究提供了有效思路。

文章链接

Ar/H2/O2‐Controlled Growth Thermodynamics and Kinetics to Create Zero‐, One‐, and Two‐Dimensional Ruthenium Nanocrystals towards Acidic Overall Water Splitting
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202007344

通讯作者介绍

梁鑫,博士,副教授,博士生导师。
2000考入清华大学化学系,2004年获学士学位;2004.9-2009.7毕业于清华大学化学系,获得博士学位,博士论文稀土化合物纳米材料的调控合成与性质研究。2009.7-2011.12期间任北京化工大学化学工程学院讲师,2013.9-2014.9期间在美国加州大学圣巴巴拉分校做访问学者,2012.1-至今任北京化工大学化学工程学院副教授。现研究方向为催化新材料的制备和性能研究以及功能纳米材料的控制合成、性质与应用研究,研究成果已成功以第一作者或通讯作者发表SCI论文十余篇。参与或主持国家自然科学青年基金项目,973项目,国家自然科学基金项目,教育部博士点基金项目等项目。并获得2006、2007年清华大学学业优秀一等奖学金,2007、2008年清华大学博士生论坛优秀报告奖,2009年清华大学化学系学术新秀,2012年北京化工大学青年教师电子教案比赛二等奖等奖项。
研究方向:
功能纳米材料的控制合成、性质与应用研究
催化新材料的设计制备和性能研究


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