电子科大|岳秦&康毅进ACS Catalysis：Fe原子分散的介孔NC微球用于高效氧还原催化- 大数跨境

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电子科大|岳秦&康毅进ACS Catalysis：Fe原子分散的介孔NC微球用于高效氧还原催化

科学材料站

2020-12-16

导读：该文章以多巴胺为碳源和氮源，以硫酸亚铁铵为铁源，通过一种简便普适的配位辅助自聚合组装策略，制备了一种独特的铁原子级分散修饰的N掺杂介孔碳球(简称meso-Fe−N−C)，并表现出优异的ORR性能。

文章信息

Fe原子分散的介孔NC微球用于高效氧还原催化

第一作者：周雨，于亚楠

通讯作者：岳秦，康毅进

单位：电子科技大学

研究背景

在环境污染和能源匮乏的今天，具有零碳排放和高能量转换效率特点的H2−O2燃料电池，如质子交换膜燃料电池(PEMFC)在绿色可持续能源探索方面受到极大关注。然而，缓慢的阴极ORR动力学进程限制了其广泛的应用。尽管铂族金属(PGM)催化剂在ORR中表现出良好的催化性能，但其稀缺性和高昂成本阻碍了大规模应用于燃料电池。

因此，近几十年来，用于ORR的非PGM催化剂的开发引起了极大的关注。在非PGM电催化剂中，M-N-C材料，特别是Fe(或Co)-N-C，表现出与商用Pt/C相当甚至更好的ORR活性。而单原子催化剂具有1）高原子利用率（理论可达100%），反应活性高；2）特殊均一的配位环境，反应专一性好等优点，是一类重要的氧还原电极催化材料。

由于电极反应主要发生在催化剂的表面（即表面原子层），内部的催化位点难以充分利用，其次，氧还原是一个涉及气（氧气）、液（电解液）、固（电极）的三相反应，需要考虑传质和三相界面的充分接触浸润。因此在催化剂的设计上，除了需要考虑构建高活性的催化位点，还需设计多级孔道结构，确保充分的活性位点暴露，以及促进传质和三相接触。

介孔材料是一类孔径为2-50纳米的多孔材料。它们具有比表面积大、孔体积大、孔结构和孔径可调、组成和结构多样等优点。它们在催化、吸附、分离、储能、药物传递、生物成像、传感器等领域有着广泛的潜在应用。介孔结构不仅保证了表面活性位点的充分暴露，而且有利于反应过程中氧气和电解液的传质，改善反应动力学。

文章简介

基于此，近日，来自电子科技大学的岳秦研究员和康毅进教授团队，在国际知名期刊ACS Catalysis上发表题为“Atomic Fe Dispersed Hierarchical Mesoporous Fe-N-C Nanostructures for Efficient Oxygen Reduction Reaction”的研究文章。

该文章以多巴胺为碳源和氮源，以硫酸亚铁铵为铁源，通过一种简便普适的配位辅助自聚合组装策略，制备了一种独特的铁原子级分散修饰的N掺杂介孔碳球(简称meso-Fe−N−C)，并表现出优异的ORR性能。

图1催化剂合成示意图

图2 催化剂表征

图3 催化剂表征

图4 催化剂活性

本文要点

要点一：meso-Fe-N-C多级介孔结构的成功制备

本文中合成了Fe原子级分散修饰的N掺杂的多级介孔碳纳米球(简称meso-Fe-N-C)，除了有序的介孔结构外，Fe的加入也增加了碳纳米球的微孔数量。meso-Fe-N-C具有高达494.7 m2 g-1的比表面积，高度分散的Fe (2.9 wt%)和丰富的N (4.4 wt%)含量。

要点二：普适的配位辅助自聚合组装策略

多巴胺在碱的催化下能快速自聚合，利用其结构中含有的氨基(-NH2)和酚羟基(-OH)对过渡金属Fe2+的配位螯合作用，将Fe2+原位负载于氮碳骨架上，进而实现Fe原子级均匀分散。这一策略能极大程度上减轻高温热处理过程中Fe的团聚。

要点三：丰富的活性位点以及孔道保护提升反应活性和稳定性

高比表面积的多级介孔结构以及单分散的活性中心使得活性位点数量以及利用率得到足够的保证，独特的孔道结构还能使活性位点不会轻易被腐蚀失效。meso-Fe-N-C在ORR中展示出优异的活性和耐久性，表现出优于最先进的Pt/C电催化剂的性能，在ORR中半波电位为0.846 V(vs RHE)，在碱性电解液中循环5000次后稳定性显著，衰减可忽略不计。

文章链接

Atomic Fe Dispersed Hierarchical Mesoporous Fe-N-C Nanostructures for Efficient Oxygen Reduction Reaction

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03496

通讯作者介绍

岳秦，电子科技大学，研究员（博导）

电子科大百人计划，四川省特聘专家，复旦大学博士。研究工作主要聚焦于功能多孔材料的设计合成及其在催化、分离以及能量转化方面的应用。在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater. 等重要期刊发表SCI论文近50余篇。

康毅进，电子科技大学，教授（博导）

国家青年人才，美国宾夕法尼亚大学博士，美国Argonne国家实验室博士后。研究工作主要着重于化学、纳米科学、材料科学在生物医药以及催化和能源领域的应用。在Science, Nat. Catal., PNAS, Angew. Chem., Nano Letters, J. Am. Chem. Soc.,等重要期刊上发表论文近60篇。

第一作者介绍

周雨，电子科技大学基础与前沿研究院博士研究生

研究方向为能量转化与储存，介孔材料设计合成、锂电池。

于亚楠，电子科技大学基础与前沿研究院博士研究生

研究方向为能量转化与储存，贵金属材料合成、原位透射电镜。

课题组介绍

电子科技大学，基础与前沿研究院，能量转化与存储研究中心，课题组负责人：康毅进教授、岳秦研究员；研究方向：多孔材料组装设计、纳米晶合成、能量转化与存储(电催化、电池)、传感/分离。

课题组招聘

欢迎感兴趣的硕士和博士、博士后加入，发送简历至qinyue@uestc.edu.cn。