大数跨境

刘熙俊,Rui Cao,孙旭平教授 NC:隔离的铜单原子可将一氧化碳高效电还原为多碳产品

刘熙俊,Rui Cao,孙旭平教授 NC:隔离的铜单原子可将一氧化碳高效电还原为多碳产品 科学材料站
2021-04-12
2
导读:该工作表明锚定在Ti3C2Tx MXene纳米片上的铜单原子首次被证明是电化学一氧化碳还原的有效和高效的催化剂,对于多碳产物的形成实现了98%的超高选择性。


文章信息

隔离的铜单原子可将一氧化碳高效电还原为多碳产品
第一作者:Haihong Bao
通讯作者:刘熙俊*,Rui Cao*,孙旭平*
单位:天津理工大学,斯坦福大学,电子科技大学

研究背景

电化学二氧化碳还原(CO2RR)作为一种有吸引力的二氧化碳还原和人工碳回收方法,近年来得到了广泛的研究。然而,由于选择性相对较低,目前还没有将CO2直接还原为更高附加值的C2+产品的有效策略。
相比之下,已经开发了大量高效和选择性的电催化剂,用于将CO2还原为主要产物CO2,实现大于90%的法拉第效率。在这方面,进一步的电化学一氧化碳还原(COR)是可取的,以获得更高附加值的C2+产品。
在开发高效一氧化碳催化剂方面已经做了大量的努力,然而,迄今为止,铜基材料仍然是唯一已知的将一氧化碳电化学转化为多碳碳氢化合物和含氧化合物的金属催化剂。

文章简介

基于此,天津理工大学刘熙俊,斯坦福大学Rui Cao,电子科技大学孙旭平教授等在nature communications上发表题为“Isolated copper single sites for high-performance electroreduction of carbon monoxide to multicarbon products”的研究工作。
该工作表明锚定在Ti3C2Tx MXene纳米片上的铜单原子首次被证明是电化学一氧化碳还原的有效和高效的催化剂,对于多碳产物的形成实现了98%的超高选择性。
特别是,与可逆氢电极相比,它在0.7 V下对乙烯显示出71%的高法拉第效率,优于先前报道的铜基催化剂。
此外,它在68小时的电解过程中表现出稳定的活性。理论模拟表明,原子分散的铜-氧三硫化物有利于一氧化碳分子的碳-碳偶联,产生关键的*CO-CHO物种,然后导致电位决定步骤的自由能垒降低,从而说明铜单原子对一氧化碳还原的高活性和选择性。

本文要点

要点一:该工作表明铜单原子被成功地固定在Ti3C2Tx纳米片(Cu-SA/Ti3C2Tx)上,并首次被用作碳氧化合物的催化剂。
Cu-SA/Ti3C2Tx对形成C2产物具有98%的超高选择性,对C2H4产物具有前所未有的选择性(71%)。实验和理论计算表明,氧配位铜在电解过程中是稳定的。

要点二:对于COR,可以促进关键*CO-CHO中间体的形成,共同降低速率决定步骤的自由能垒。
总的来说,我们推测Cu-SA/Ti3C2Tx对C2H4和EtOH形成的良好选择性可归因于其良好的反应性和结构简单性。该工作为更先进的太阳能电池电极的设计提供了新的思路。

要点三:此外,由所述催化作用实现的C2H4和EtOH的电合成可以提供高选择性和能量有效的途径,以使用丰富的工业CO作为起始材料来生产增值化学品和燃料。

文章链接

Isolated copper single sites for high-performance electroreduction of carbon monoxide to multicarbon products
https://www.nature.com/articles/s41467-020-20336-4


添加官方微信 进群交流

SCI二氧化碳互助群

SCI催化材料交流群

备注【姓名-机构-研究方向】

说明

🔹本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。

🔹欢迎广大读者对本文进行转发宣传。

🔹《科学材料站》会不断提升自身水平,为读者分享更加优质的材料咨询,欢迎关注我们。

投稿请联系contact@scimaterials.cn

CO2RR材料需求?点击"阅读原文"

【声明】内容源于网络
0
0
科学材料站
内容 0
粉丝 0
科学材料站
总阅读0
粉丝0
内容0