窦世学院士等人Nano Energy：Pt掺杂和相转换协同助力二维MoS2高效HER- 大数跨境

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窦世学院士等人Nano Energy：Pt掺杂和相转换协同助力二维MoS2高效HER

科学材料站

2021-02-22

导读：本文通过CV电化学活化处理工艺，将Pt掺杂到MoS2相中，极大地激活了原始MoS2，不仅将解离的铂原子锚定在MoS2中，而且实现了MoS2 从2H到1T的相变转化，对邻近Pt的S原子的电子结构进行调制

文章信息

Pt掺杂和相转换协同助力二维MoS2高效HER

First published: 19 February 2021

第一作者：李洋

通讯作者：刘碧录*，窦世学*，李灿* ，骆文彬*

单位：澳大利亚伍伦贡大学超导与电子材料研究所，清华-伯克利深圳学院，中国计量大学，东北大学

研究背景

随着人们对化石燃料燃烧引起的环境问题的日益关注，找寻一种绿色可持续能源替代传统化石燃料备受关注。氢气(H2)作为一种绿色能源，被认为是传统化石燃料的理想替代选择。电解水制氢反应(HER)是生产高纯度氢气的一种经济有效的方法。

过渡金属硫族化合物(如MoS2)具有成本低、储量丰富和稳定性高等特点，是一种极具应用前景的析氢反应(HER)电催化剂。然而，采用传统的策略如优化活性位点，调节空位等方法对MoS2的HER性能优化空间相当有限。因此，有必要开发新的优化策略对过渡金属硫化物特别是二维过渡金属硫化物的HER性能进行优化。

文章简介

近日，清华-伯克利深圳学院刘碧录副教授，澳大利亚伍伦贡大学超导与电子材料研究所窦世学院士，中国计量大学李灿，东北大学骆文彬教授等在国际期刊Nano Energy上发表了标题为“Synergistic Pt Doping and Phase Conversion Engineering in Two-Dimensional MoS2 for Efficient Hydrogen Evolution”的研究工作。

通过CV电化学活化处理工艺，将Pt掺杂到MoS2相中，极大地激活了原始MoS2，不仅将解离的铂原子锚定在MoS2中，而且实现了MoS2 从2H到1T的相变转化，对邻近Pt的S原子的电子结构进行调制，使其更有利于HER。

本文要点

要点一：采用CV电化学活化处理工艺，可同时实现Pt单原子向MoS2中的Mo空位的嵌入及部分2H MoS2向高导电1T MoS2的转变。

图1 Pt@MoS2的制备以及物理表征

要点二：Pt@MoS2展现出和商用Pt相媲美的HER催化活性。在1 M KOH介质中，电流密度为10 mA cm-2时过电位仅为88.43 mV，比未处理MoS2降低了约2/3；HER动力学也极大提升，Tafel斜率从原始的265.57 mV dec-1降低至129.20 mV dec-1，这主要得益于Pt的掺杂以及2H-MoS2向高导电1T-MoS2的物相转变。

图2. Pt@MoS2电化学测试

要点三：采用实验(XPS，STEM 和 XAS)和理论模拟(DFT)相结合的方式明确了Pt原子成功的掺杂进入了Mo空位且能稳定存在。

理论计算进一步揭示MoS2中靠近Pt的S原子是真正的HER活性位点，具有与Pt催化剂相近的氢吸附自由能(~0.04 eV)。

总之，本研究为设计MoS2等过渡金属二硫系催化剂提高HER性能开辟了新的途径，也为深入了解金属外活化MoS2催化剂中的HER机制提供了思路。

图3. Pt@MoS2物理结构

图4. 理论分析

文章链接

Synergistic Pt Doping and Phase Conversion Engineering in Two-Dimensional MoS2 for Efficient Hydrogen Evolution

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105898

通讯作者介绍

刘碧录，副教授。

国家“青千”入选者，目前担任清华大学-伯克利深圳学院低维材料与器件实验室副教授、博士生导师。主要研究方向是低维半导体材料的可控制备及其器件应用，在碳纳米管的手性控制制备、二维原子晶体的控制制备、低维半导体材料生长机理、低维半导体材料在电子、光电、传感、能源等研究领域取得了一系列原创性成果。迄今共发表学术论文100余篇，其中影响因子大于12的论文28篇。论文引用14000余次(Google Scholar)，多篇论文被选为ESI高引用论文，H因子为55。入选中组部“青千”(2016年)、被科学出版社聘为《低维材料与器件》丛书编委(2016年)，并获得“中科院院长特别奖”(2012年)、国际知名杂志Carbon颁发的“Excellence in Review Award”(2013年)、“GUCAS-BHP奖”(2010年)、“深圳市海外高层次人才” B类(2017年)等荣誉与奖励。

窦世学，澳大利亚伍伦贡大学杰出教授，伍伦贡大学超导与电子材料研究所 (ISEM)创始人。

于1984年加拿大达尔豪西大学获得博士学位，1998年澳大利亚新南威尔士大学获得科学博士学位，1994年当选为澳大利亚工程院院士。为表彰其在材料科学与工程领域对社会的杰出贡献，澳大利亚政府授予他2003年世纪奖章和2019年澳大利亚员佐勋章。窦院士的研究领域涵盖新能源材料和电子材料，所发表SCI论文总引用次数超过6.7万次，被科睿唯安评为“材料科学”领域的全球高被引科学家。窦院士先后指导博士研究生毕业98人，指导博士后、访问学者60余人。窦院士是澳大利亚汽车自动化研究委员会(2020年)电气化项目的首席科学家和澳大利亚可再生能源署(2016-2020年)智能钠电池存储系统项目的首席科学家。

李灿，副教授。毕业于吉林大学，获工学博士学位，韩国延世大学材料科学与工程学院博士后，现为中国计量大学光电材料与器件研究院副教授，硕士生导师，功能材料专业负责人。

“浙江省高校高水平光电功能材料及计量检测创新团队”核心成员。获浙江省留学回国人员择优资助，中国计量大学首批“环宇计划”青年拔尖人才。主持国家自然科学青年基金和浙江省自然科学面上基金。在Applied Catalysis B: Environmental, Journal of Materials Chemistry A, Nanoscale, Physical Chemistry Chemical Physics, Physics Review B，Applied Surface Science等国际知名期刊发表80余篇SCI论文，论文他引共计1300余次。

骆文彬，教授/博导。

目前担任东北大学冶金学院能源电化学与城市矿冶金研究所所长，2015年毕业于澳大利亚伍伦贡大学。目前主要从事特种储能体系与材料以及气体高效催化与能源转化方面的研究。以第一作者或通讯作者发表高水平学术论文30多篇,包括Advanced Materials (2篇)、ACS nano (2篇)、Advanced Energy Materials (4篇)、Advanced Functional Materials (2篇)、ACS Catalysis、Small (2篇)、Journal of Materials Chemistry A (8篇)、iScience、 Chemical Communications、Journa/ of Power sources、Carbor等, 其中3篇ESI 高被引文章, 5篇封面文章。