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北京化工大学 CEJ:具有丰富IrCu/Ir界面的IrCu纳米岛的生长使得在非酸性电解质中能够高效地进行全水解

北京化工大学 CEJ:具有丰富IrCu/Ir界面的IrCu纳米岛的生长使得在非酸性电解质中能够高效地进行全水解 科学材料站
2021-03-09
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导读:该研究通过一种多步的溶剂热法,成功合成出了纳米岛富集的IrCu纳米线,该纳米线表面具有丰富的IrCu/Ir异质界面。纳米岛富集的IrCu纳米线在碱性和酸性条件下表现出优于Pt/C和IrO2的电解水性能


文章信息

Growth of IrCu nanoislands with rich IrCu/Ir interfaces enables highly efficient overall water splitting in non-acidic electrolytes
第一作者:曹东、王甲一
通讯作者:程道建教授、许昊翔博士
单位:北京化工大学

研究背景

由可持续能源驱动的电解水反应被认为是制备氢气(H2)的有效方法。目前,Pt/C以及IrO2分别被认为是析氢反应(HER)和析氧反应(OER)性能最佳的电催化剂,但其成本高、活性待进一步提高。
开发一种新颖的策略构建高活性界面对于电解水反应十分重要,其不仅可以极大地提高催化本征活性,非贵金属的使用还可以减少贵金属的使用。

文章简介

近日,北京化工大学程道建教授课题组在化工期刊Chemical Engineering Journal发表题为“Growth of IrCu nanoislands with rich IrCu/Ir interfaces enables highly efficient overall water splitting in non-acidic electrolytes”的研究成果。
该研究通过一种多步的溶剂热法,成功合成出了纳米岛富集的IrCu纳米线,该纳米线表面具有丰富的IrCu/Ir异质界面。纳米岛富集的IrCu纳米线在碱性和酸性条件下表现出优于Pt/C和IrO2的电解水性能。
Scheme 1. The synthesis route of nanoisland-rich IrCu NWs.

本文要点

要点一:通过调控油酸、十八稀溶剂的体积比,实现对IrCu纳米线的形貌调控,其中实验证明纳米岛富集的IrCu纳米线表面存在大量的IrCu/Ir异质界面。
Fig. 1. (a) TEM image of Cu NWs. (b) TEM image of nanoisland-rich IrCu NWs. (c) HAADF-STEM image of nanoisland-rich IrCu NWs. (d) EDS spectrum of nanoisland-rich IrCu NWs. (e) Linear scanning profile of nanoisland-rich IrCu NWs. (f) XRD spectrum of nanoisland-rich IrCu NWs. (g, h) HRTEM images of nanoisland-rich IrCu NWs. The insets correspond to the FFT patterns. (i) SAED pattern of interface-rich IrCu NWs. (j) HAADF-STEM image of interface-rich IrCu NWs and corresponding elemental mapping based on energy-dispersive X-ray analysis.

要点二:纳米岛富集的IrCu纳米线在碱性和中性电解质中表现出优异的全水分解性能,特别是在碱性条件下,分别仅需38和242 mV便可在HER和OER过程中达到10 mA cm2的电流密度。对比实验证明,纳米岛的存在对于性能增强扮演者重要的角色。
Fig. 2. HER performance tests of electrocatalysts in 1 M KOH and 0.01 M PBS media. (a) LSV curves of catalysts in 1 M KOH. (b) The Tafel slope of every catalyst in 1 M KOH. (c) The fitting of electric double layer capacitance in basic media. (d) LSV curves normalized by the electrochemically active surface area of corresponding catalysts in alkaline condition. (e) Nyquist plots for interface-rich IrCu NWs, IrCu NWs without nanoisland, and Pt/C. (f) LSV curves before and after 5000 cycles and the inset corresponds to time-dependent current density curve of interface-rich IrCu NWs. (g) LSV curves of catalysts in 0.01 M PBS. (h) The corresponding Tafel slope of every catalyst in neutral media. (i) LSV curves of interface-rich IrCu NWs before and after 3000 cycles in 0.01 M PBS solution and the inset corresponds to chronopotentiometry curve of interface-rich IrCu NWs in 0.01 M PBS during HER.

要点三:进一步的机理研究表明丰富的IrCu/Ir界面是电解水活性增强的原因,因为这种独特的异质结构可以大大提高OER和HER的中间体的吸附和促进水分子的分解。此外,独特的一维结构可以有效地防止电催化剂的聚集和增强水分解过程中的电子转移。
Fig. 3. (a-c) The top view of IrCu/Ir heterostructure, IrCu (111), and Ir (100), respectively. (d) The free energy profile of HER on Ir (100), IrCu (111) and IrCu/Ir. (e-g) COHP between H and O atom of IrCu/Ir, IrCu (111), and Ir (100), respectively. O-H1 and O-H2 are two bonds of absorbed H2O. Orange, deep green, red and white balls represent Cu, Ir, O and H atoms, respectively. (h) The free energy profile of OER on Ir (100), IrCu (111) and IrCu/Ir. (i) PDOS of d-band of IrCu (111) and IrCu/Ir.

文章链接

Growth of IrCu nanoislands with rich IrCu/Ir interfaces enables highly efficient overall water splitting in non-acidic electrolytes
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721007191#f0015

通讯作者介绍

程道建,男,博士,教授,博士生导师,北京化工大学化学工程学院科研副院长,国家优秀青年基金获得者,英国皇家化学会会士。
主要从事化工领域金属合金纳米催化剂的理论设计、实验验证和应用研究。提出了基于“结构描述符”的催化剂设计新方法,自主开发了“金属合金纳米催化剂智能计算设计平台”,已成功应用于电催化剂、石油化工催化剂和环境催化剂的设计。近年来在Nat. Catal., Nat. Energy, Proc. Natl. Acad. Sci., ACS Catal., Adv. Energy Mater.等国际主流期刊,以及Ind. Eng. Chem. Res.等国际化工主流刊物发表SCI论文150多篇。申请专利及软件著作权30余项,以第一完成人获石化联合会科技进步二等奖1项。兼任中国化工学会稀土催化与过程专委会副主任委员、科技部十四五新材料领域技术预测秘书专家组专家、石化联合会工业催化联盟青年工作委员会委员、中国石油化工催化剂评价试验基地技术委员会委员。任SCI期刊Molecular Simulation和Journal of Experimental Nanoscience区域主编。


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