湖南大学黄桂芳教授等AFM: 高通量单光子激发0D/3D异质结高效光催化制氢- 大数跨境

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湖南大学黄桂芳教授等AFM: 高通量单光子激发0D/3D异质结高效光催化制氢

科学材料站

2021-03-21

导读：本文通过构建0D碳点/3D多孔氮化碳纳米囊泡(简称CDs/PCN NVs)异质结构，报道了用于光催化析氢的高通量单光子激发途径。

文章信息

高通量单光子激发通路0D/3D异质结用于高效光催化制氢

第一作者： 李波彭伟

通讯作者：黄桂芳* 胡望宇* 黄维清*

单位：湖南大学

研究背景

低成本、高效率、耐用的光催化剂因其在太阳能转换和利用方面的潜在应用而备受关注，但是目前的催化剂存在光激发载流子复合率高，电荷迁移率低，可见光响应窄，成本高，光利用率低等缺陷，影响了光催化效率。开发一种有效的高通量单光子激发途径来改善半导体的电荷载流子分离和迁移率有望可以避免上述问题，但仍然是一个巨大的挑战。

图1.光生载流子通过a)双光子激发途径和b)单光子激发途径传递示意图。

文章简介

基于此，湖南大学黄桂芳教授、胡望宇教授和黄维清教授在在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“High-Throughput One-Photon Excitation Pathway in 0D/3D Heterojunctions for Visible-Light Driven Hydrogen Evolution”的研究工作。

本文通过构建0D碳点/3D多孔氮化碳纳米囊泡(简称CDs/PCN NVs)异质结构，报道了用于光催化析氢的高通量单光子激发途径。

图2. CDs/PCN NVs异质结制备及催化产氢应用。

本文要点

要点一：采用简单的工序制备了一种新颖的0D/3D异质结(碳点(CDs)修饰多孔CN (PCN)的纳米囊泡CDs/PCN NVs)，该异质结具有高通量单光子激发路径，可用于高效可见光驱动HER。

由于CN和CDs具有类似π共轭结构，因此异质结构的构筑不仅可以调节CN的能带结构实现单光子激发粒径，而且CDs的耦合使CN的可见光带尾拓展到近红外波长，吸收的可见光在囊泡腔体内可以多次反射，使更多的电子在宽光谱可见光区域实现高通量激发迁移。

图3. CDs/PCN NVs异质结的物理结构表征。

要点二：0D/3D异质结构通过高通量单光子激发途径获得了优异的电荷转移和分离能力，优化的CD/PCN NVs异质结单位时间单位质量产氢量为14.022 mmol h-1 g-1，比原始CN高出56.54倍。

要点三：明确了性能提高的原因：高通量和单光子激发途径。大量具有高电荷载流子迁移率的CDs与PCN NVs耦合，这使更多的电子能够通过宽广的吸收光谱响应被激发；此外，源于PCN NVs丰富的孔隙有利于从几何上缩短光激发电子从层内到边缘的扩散长度，有利于光生载流子的快速跨平面扩散；单光子激发路径使得电子和空穴分别累积在CDs表面和PCN NVs的价带，从而实现电子空穴的有效空间分离。

总之，该工作展示的高通量单光子激发途径可能为各种相关应用的纳米复合材料的发展提供见解。

图4. CN和CDs/PCN NVs异质结的光催化产氢性能和电荷迁移特性。

文章链接

High-Throughput One-Photon Excitation Pathway in 0D/3D Heterojunctions for Visible-Light Driven Hydrogen Evolution

https://doi.org/10.1002/adfm.202100816

通讯作者介绍

黄桂芳，博士、教授、博士生导师。

主持或主研国家自然科学基金项目、湖南省自然科学基金项目、湖南省科技计划项目等课题十余项。已在Advanced Materials、Journal of Materials Chemistry A, ACS Applied Materials & Interfaces, Electrochim Acta 等学术杂志上发表论文100多篇，获批国际专利一项，发明专利两项，实用新型专利两项，起草国家标准两项、机械行业标准两项。

胡望宇，湖南大学教授，博士生导师，入选教育部跨世纪优秀人才和湖南省新世纪121人才工程。

国家重点研发计划专项“材料基因工程关键技术与支撑平台”首席科学家，先后主持国家自然科学基金11项。专著《嵌入原子方法理论及其在材料科学中的应用一原子尺度材料设计理论》获第十四届中国图书奖。多次获省部科技进步一、二等奖。发表SC1收录论文300余篇，引用3431次，H因子29。致力于发展分析型嵌入原子模型(EAM)，通过与第一原理方法及分子动力学、MonteCarlo、晶格动力学、相场动力学等模拟技术及并行算法相结合，建立了系统的原子模拟理论与应用方法，在原子尺度系统深入研究材料的微观结构与热力学性能、力学性能的关系及演变规律，揭示微观机理，为新材料及器件的研究开发提供指导。

黄维清，博士、教授、博士生导师、岳麓学者。主持或主研国家自然科学基金项目、湖南省自然科学基金项目、湖南省科技计划项目等课题十余项。

已在Adv. Mater., Nano Lett., Adv. Funct. Mater., Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A, Phys. Rev. B等杂志发表论文190余篇，SCI引用4200余次，H 因子 32。主要研究方向 1）计算凝聚态物理，2）清洁能源材料物理及器件, 3) 微纳结构光电功能材料物理, 4) 清洁能源和绿色环境材料, 5)IC设计及应用（frond-end module和SOC transceiver ）、新型电子器件设计及应用（与上市公司[高新技术企业]合作）

第一作者介绍

李波，博士生。

参与多项国家自然科学基金及湖南省自然科学基金并主持湖南省研究生创新基金。在读期间以第一作者在Adv. Funct. Mater., Chem. Eng. J., Nano-Micro Lett., Appl. Phys. Lett., ACS Appl. Mater. Interfaces, 等杂志发表多篇论文并多次当选为期刊封面。博士期间主要研究方向为清洁能源和绿色环境材料。