东华大学丁彬研究员、闫建华研究员AM：构筑动态自适应固态界面延长固态锂电池的循环周期- 大数跨境

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东华大学丁彬研究员、闫建华研究员AM：构筑动态自适应固态界面延长固态锂电池的循环周期

科学材料站

2021-02-22

导读：该研究文章通过溶胶-凝胶静电纺丝技术及高温煅烧制备了柔性锂镧钛氧（LLTO）纳米纤维膜材料，具有良好相容性和自适应性，可以控制锂金属活性负极的界面动力学，形成持久稳定的界面。

文章信息

通过动态自适应固态界面延长固态锂电池的循环周期

第一作者：刘淑杰

通讯作者：丁彬*，闫建华*

单位：东华大学

研究背景

便携式电子设备的广泛应用对安全和高能量密度的柔性储能器件的需求不断增加，在众多电池系统中，固态金属锂电池（SSBs）备受关注。然而，由于锂金属的高活性，导致它会遭受严重的电解质腐蚀和粗糙的枝晶生长问题。

目前，用高模量陶瓷固态电解质（SSE）代替液体电解质的策略可以解决锂金属负极的上述问题。尽管在SSBs的研究中取得了重大进展，但循环过程中严重的固体界面接触损失仍然是阻碍其发展的一个挑战。虽然反应机理还不完全清楚，但是固-固界面特性被认为是影响局部动力学的关键因素。

文章简介

近日，来自东华大学的丁彬研究员、闫建华研究员等人在国际知名期刊Advanced Material上发表题为“Solid-State Lithium Metal Batteries with Extended Cycling Enabled by Dynamic Adaptive Solid-State Interfaces ”的研究文章。

该研究文章通过溶胶-凝胶静电纺丝技术及高温煅烧制备了柔性锂镧钛氧（LLTO）纳米纤维膜材料，将聚合物电解质砂浆（聚偏氟乙烯与聚四氟乙烯的嵌段共聚物(PVDF-b-PTFE) /Li6.75La3Zr1.75Al0.25O12纳米颗粒（LLZO NPs) /LiN(SO2CF3)2（LiTFSI））填充到多孔的LLTO纳米纤维框架中制备了“砖-泥结构”的复合电解质。

该智能电解质膜具有良好相容性和自适应性，可以控制锂金属活性负极的界面动力学，形成持久稳定的界面。

图1 “砖-泥结构”复合电解质的制备流程及动态自适应界面的机理演示

本文要点

要点一：组分设计优化复合电解质的理化性能

得益于“砖-泥结构”复合电解质的组分设计，该固体电解质膜的厚度可控制在60μm，具有5.3V的宽电化学窗口、高锂离子转移数(0.58)和1.38×10−4 S/cm的室温离子电导率。

此外，高粘度、高弹性应变（600%）的砂浆对固态电解质具有较好的支持作用。结果表明，固体电解质膜与两电极的结合强度都很高，采用简单的热压方法很容易形成一体化的阴极/固态电解质/锂负极界面。

要点二：混合离子/电子导体层

利用经典的快离子导体材料LLTO与金属锂之间自发的还原反应，在其表面上产生大量的氧空位，提高了LLTO纳米纤维的电子电导率，从而在固态电解质/金属锂负极界面处引入了混合离子/电子导体层。

一方面，混合离子/电子导体层改善了固-固界面的化学兼容性，因此降低了锂沉积的能垒，有助于构筑低界面阻抗的全固态电池。

另一方面，LLTO混合导体界面层平衡了锂负极表面的电势分布，有利于促进均匀的锂沉积。

要点三：动态自适应的智能界面

在长循环过程中，具有高粘弹性和压电性的PVDF-b-PTFE既有利于固-固界面的紧密接触，又可以在锂负极表面的凸起位点处产生瞬时的压电响应及时阻止局部过度的锂沉积。

通过固-固界面的动态调控，有效地缓解界面的应力累积，避免了固-固界面的接触损失。该策略实现了长循环稳定且无间隙的固-固界面接触，从而有助于延长固态电池的循环寿命。

文章链接

Solid-State Lithium Metal Batteries with Extended Cycling Enabled by Dynamic Adaptive Solid-State Interfaces

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202008084

通讯作者介绍

闫建华研究员。

东华大学纺织学院研究员、博士生导师。2009年获得北京交通大学微电子工程本科学位、2012年获得中科院微电子研究所电子与通信工程硕士学位、2015年获得西弗吉尼亚大学机械工程博士学位。2016-2017年先后在西弗吉尼亚大学和伯克利国家实验室从事博士后研究工作，2017年3月入职东华大学。主要从事柔性无机纳米纤维纺织材料的生长机理、结构调控及电化学储能应用研究。重点开展了以下三个方面研究工作:（1）柔性氧化物陶瓷纳米纤维离子导体和电子导体的可控制备;（2）陶瓷纳米纤维基柔性固态锂电池的结构设计及构效关系研究;（3）柔性通体多孔碳纳米纤维笼的生长机理及电化学储能应用研究。迄今，以一作和通讯在Sci. Adv.、Nat. Commun.、Adv. Mater. （3）、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.等期刊发表SCI论文30余篇。主持国家重点研发计划课题、国家自然科学基金等10余项；入选青年托举人才工程、上海市海外高层次人才（创新长期）计划、上海市青年科技启明星等荣誉；在国内外学术会议上作邀请报告9次；获国家海外优秀留学生奖、中国新锐科技人物突出成就奖等8项；担任1个国际杂志编辑、1个学术期刊编委。

第一作者介绍

刘淑杰，东华大学纺织学院纺织材料与纺织品设计专业在读博士生，研究方向为柔性固态锂电池及纳米纤维储能材料。