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天津理工《JMCA》： SnS2诱导构建固态钠金属电池Na/Na3Zr2Si2PO12稳定界面
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天津理工《JMCA》： SnS2诱导构建固态钠金属电池Na/Na3Zr2Si2PO12稳定界面

天津理工《JMCA》： SnS2诱导构建固态钠金属电池Na/Na3Zr2Si2PO12稳定界面 科学材料站
2021-07-08
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导读：该文章使用热解法在Na3Zr2Si2PO12电解质片上制备了厚度约为430nm的超薄SnS2涂层，通过金属Na与SnS2在充放电过程中发生反应


文章信息

超薄SnS2层诱导原位构建固态钠金属电池中可抑制枝晶生长的稳定界面
第一作者：王欣欣
通讯作者：毛智勇*，王达健*
单位：天津理工大学

研究背景

NASICON 型固体电解质（Na3Zr2Si2PO12）有着高机械强度、宽电化学窗口、优异的化学/电化学稳定性和良好的离子电导率，因此被认为是具有一定应用潜力的电解质材料。然而，Na和NASICON固体电解质之间的界面问题会促使Na金属枝晶生长，这是其在实际应用中的主要挑战。

文章简介

近日，来自天津理工大学的毛智勇副教授团队，在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“In-situ construction of stable interface induced by SnS2 ultra-thin layer for dendrite restriction in solid-state sodium metal battery”的文章。
该文章使用热解法在Na3Zr2Si2PO12电解质片上制备了厚度约为430nm的超薄SnS2涂层，通过金属Na与SnS2在充放电过程中发生反应，原位构建由Na-Sn合金和Na2S组成的离子-电子混合导电层，在Na 沉积/剥离过程中形成了稳定的界面。
图1. 采用快速简便的热解方法在电解质表面制备SnS2超薄涂层，在循环过程中可原位生成混合离子-电子导体界面层以抑制Na枝晶的形成。

本文要点

要点一：热解法快速制备SnS2涂层
首先将SnCl4·5H2O和硫脲溶解于甲醇中制备前驱体溶液，然后在Na3Zr2Si2PO12电解质片上滴加定量的前驱体溶液并抹匀，最后将其于加热台上280℃热解1分钟即可获得SnS2涂层。超薄SnS2涂层可以均匀地覆盖在Na3Zr2Si2PO12电解质的表面晶粒上。

要点二：Na/SnS2-Na3Zr2Si2PO12界面接触及阻抗研究
SnS2涂层接触到熔融Na后变黑并向四周扩散，说明二者之间发生了反应。Na/SnS2-Na3Zr2Si2PO12界面接触紧密，这有助于形成连续的Na+迁移界面。
使用SnS2-Na3Zr2Si2PO12组装的钠对称电池展现出了较小的阻抗值，并且在静置15天内未出现明显变化，证明了Na/SnS2-Na3Zr2Si2PO12界面的稳定性。
图3. （a-b）界面的SEM图像；(c） 钠对称电池的电化学阻抗谱；(d） 钠对称电池在静置15天内阻抗的变化。

要点三：离子-电子混合导电层的生成
对循环前后样品的进行了XPS表征，以确定Na和SnS2之间的反应机理。其中，485.09 eV处的峰值代表Sn0，意味着Na与SnS2反应形成了Na-Sn合金。
原位生成的合金反应物可改善碱金属在氧化物电解质上的润湿性，从而显著降低界面阻抗。160.84 eV处的峰值对应于Na2S，它不仅是离子导体，还被认为是一种可靠稳定的SEI膜组分，可以有效地控制Na+成核，降低过电位。
原位形成的混合离子-电子导电层（Na2S/Na-Sn合金）可以在Na3Zr2Si2PO12和Na之间构建连续的结合界面，实现界面电荷和Na+通量的均匀快速转移，在Na沉积/剥离过程中形成稳定的界面。
图4.循环前后样品的XPS谱图。

要点四：性能测试
Na|SnS2-Na3Zr2Si2PO12-SnS2|Na电池的临界电流密度为0.9 mA/cm2，在0.1~0.4 mA/cm2的电流密度下均可长时间稳定工作，且界面阻抗不发生明显变化。
Na3V2(PO4)3|Na3Zr2Si2PO12-SnS2|Na 电池在1C下首圈放电比容量为104 mAh g-1， 100圈后放电比容量为100.6 mAh g-1，容量保持率96.7%，在5C下仍展现了86.1 mAh·g-1放电比容量的良好性能。
图5.钠对称电池的阻抗谱图及循环性能。

图6. Na3V2(PO4)3|Na3Zr2Si2PO12-SnS2|Na 电池循环性能。

文章链接

In-situ construction of stable interface induced by SnS2 ultra-thin layer for dendrite restriction in solid-state sodium metal battery
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta04869d#!divAbstract

通讯作者介绍

毛智勇 副教授。
2003年本科毕业于天津理工大学，2014年博士毕业于中国科学院上海硅酸盐研究所，现为天津理工大学材料科学与工程学院副教授，主要从事光电、能源材料与器件研究。以第一作者或通讯作者身份发表学术论文60余篇。


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