青岛科技大学王磊、刘晓斌课题组AFM：1D/3D异质组装体作为三功能电催化剂实现锌-空气电池和自供电整体水分解- 大数跨境

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青岛科技大学王磊、刘晓斌课题组AFM：1D/3D异质组装体作为三功能电催化剂实现锌-空气电池和自供电整体水分解

科学材料站

2021-10-17

导读：该论文报道了一种沸石咪唑酯骨架(ZIF)衍生的三功能电催化剂，由内嵌Co5.47N和Co7Fe3（CoFeN）的一维氮掺杂碳纳米管修饰的三维十字形碳基质(NCNTs//CCM)组成

文章信息

1D/3D异质组装体作为三功能电催化剂实现锌-空气电池和自供电整体水分解

第一作者：周贵忠

通讯作者：王磊*，刘晓斌*

单位：青岛科技大学

研究背景

面对能源需求增加和环境污染等问题，推动传统化石燃料向未来可再生能源转型势在必行。氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）和析氢反应（HER）是锌-空气电池和水分解等可再生能源技术的三个关键电化学反应。这三种电催化反应均涉及反应中间体在电极表面吸附和解离的复杂过程，因此迫切需要高效、稳定的三功能电催化剂来降低反应能垒并克服缓慢的反应动力学。

文章简介

本文中，青岛科技大学王磊教授团队在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“1D/3D Heterogeneous Assembling Body as Trifunctional Electrocatalysts Enabling Zinc–Air Battery and Self-Powered Overall Water Splitting”的高水平论文。

该论文报道了一种沸石咪唑酯骨架(ZIF)衍生的三功能电催化剂，由内嵌Co5.47N和Co7Fe3（CoFeN）的一维氮掺杂碳纳米管修饰的三维十字形碳基质(NCNTs//CCM)组成。

得益于Co5.47N/Co7Fe3强大的共轭界面和具有大比表面积的1D/3D多级结构，所制备的CoFeN-NCNTs//CCM显示出对ORR（半波电位为 0.84 V）、OER（10 mA cm-2 时过电位为 320 mV）和HER（10 mA cm-2 时过电位为 -151 mV）的三功能电催化活性。组装的锌-空气电池具有高功率密度（145 mW cm-2）、优异的充放电性能（10 mA cm-2 时的电压差为 0.76 V）和长循环稳定性（超过 445 小时）。由此产生的整体水分解系统在 1.63 V 下实现了10 mA cm-2的电流密度。

此外，利用自组装锌-空气电池成功地为整体水分解提供动力，验证了CoFeN-NCNTs//CCM作为可持续能源存储和转换系统功能材料的巨大潜力。

文章要点

要点一：催化剂CoFeN-NCNTs//CCM的制备与表征

图 1. a) CoFeN-NCNTs//CCM合成路线示意图。b,c) ZnCoFe-ZIF的扫描电子显微镜(SEM)图像，CoFeN-NCNTs//CCM的d,e) SEM，f,g) 透射电子显微镜 (TEM)，h) 高分辨率TEM (HRTEM)，i) 选区电子衍射（SAED)图案，和j) 元素映射图像。

要点二：催化剂的谱学表征和计算

图 2. a) X射线衍射(XRD)图谱。b) CoFeN-NCNTs//CCM的N2吸附-脱附等温线。CoFeN-NCNTs//CCM的 c) Co 2p、d) Fe 2p和 e) N 1s X射线光电子能谱(XPS)图谱。f）CoFeN-NCNTs//CCM的碳基体中N构型的示意图。g) Co5.47N/Co7Fe3/NC理论模型。h) Co5.47N/Co7Fe3/NC的态密度(DOS)。

要点三：优异的ORR、OER、HER催化活性

图 3. a) 0.1 M KOH中1600 rpm下的氧还原反应(ORR)极化曲线，以及相应的b) Tafel斜率和 c) 稳定性测试。d) 1.0 M KOH中的析氧反应(OER)极化曲线，以及相应的 e) Tafel斜率和 f) 稳定性测试。g) 1.0 M KOH中的析氢反应 (HER) 极化曲线，以及相应的 h) Tafel斜率和 i) 稳定性测试。

要点四：锌-空气电池和全水解电催化及其联用装置活性评价

图 4. a) 不同催化剂的双功能活性。CoFeN-NCNTs//CCM和Pt/C&RuO2基锌-空气电池的b) 示意图。c) 开路电压，d) 充放电极化曲线，e) 功率密度曲线，和 f) 不同电流密度下的放电曲线，以及 g)恒电流放电-充电循环曲线。h) 由两个串联锌-空气电池供电的发光二极管 (LED) 屏幕的数码照片。

图 5. 基于CoFeN-NCNTs//CCM和Pt/C&RuO2的水分解系统的 a) LSV曲线和b) 稳定性测试。c）由锌-空气电池供电的水分解系统。d) OER电极和 e) HER 电极上生成气体的照片。f) 以5分钟为间隔生成O2和H2量的照片。g) O2和H2生成量随时间的变化曲线。

文章链接

Guizhong Zhou, Guishan Liu, Xiaobin Liu,* Qingping Yu, Huimin Mao, Zhenyu Xiao, and Lei Wang*. 1D/3D Heterogeneous Assembling Body as Trifunctional Electrocatalysts Enabling Zinc–Air Battery and Self-Powered Overall Water Splitting. Adv. Funct. Mater. 2021, 2107608.

https://doi.org/10.1002/adfm.202107608

通讯作者简介

王磊教授.

山东省杰青，泰山学者青年专家，青岛科技大学崂山学者，博士生导师。2006年博士毕业于吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室，同年来青岛科技大学工作至今。长期从事绿色能源相关领域研究，包括能源储存与转换材料、光电催化、超分子化学、金属-有机配位聚合物、有机-无机杂化材料等，先后合成出来首例微孔亚磷酸铍和首例具有三棱镜结构的高稳定金属有机钠盐。已在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Enery Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., Nano Energy, ACS Cent. Sci，Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A., Science.China.Chem.、中国科学、科学通报等国内外重要学术期刊上发表SCI论文二百余篇, 其中通讯作者影响因子大于10.0的论文四十余篇。主持国家级和省部级项目十余项，首位获得中国石油和化学工业联合会科技进步奖、山东省高等学校科学技术奖共六项。