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南京工业大学&韩国科学技术院AEM：结构有序材料用于电催化的研究进展

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2021-08-31

导读：该文章总结了基于结构有序材料设计高性能电催化剂的有效策略，归纳了结构有序材料用作高效电催化剂的最新研究进展

文章信息

结构有序材料用于电催化的研究进展

第一作者：孙海南

通讯作者：邵宗平，WooChul Jung

单位：南京工业大学，韩国科学技术院（KAIST）

研究背景

化石燃料的大量消耗和环境污染等问题日益严峻，迫切地需要寻求更加高效、经济、清洁的新型能源和能量存储与转化体系。这其中，燃料电池、电解水和可充电金属-空气电池已被证明是安全、可持续和环保性的能源转换技术。例如，相比于卡诺热机，燃料电池（如质子交换膜燃料电池）具有高能量密度、高能量转换效率和零碳排放等优点。

在燃料电池中，氧还原反应(ORR)和氢氧化反应(HOR)分别发生在阴极和阳极。电解水（如碱性电解水和质子交换膜电解水）是实现绿氢经济的一种很有前景的技术。在此过程中，阳极和阴极分别发生析氧反应（OER）和析氢反应（HER）。同样，可充电金属-空气电池的性能也依赖于反应充电和放电过程中OER和ORR的效率。设计和开发高效的电催化剂，是推动这些技术前进的重要环节之一。

通过调节原子排列来调控材料特性是材料科学中一项基本且高效的策略。结构长程有序的材料越来越多地用于电催化功能材料。与具有无序结构的电催化材料相比，这种有序结构可以实现独特的功能，提高电催化活性。

文章简介

本文中，南京工业大学邵宗平教授与韩国科学技术院WooChul Jung副教授合作，在Advanced Energy Materials上发表题为“Recent Progress on Structurally Ordered Materials for Electrocatalysis”的综述文章。文章第一作者是来自韩国科学技术院的博士后孙海南。

该文章总结了基于结构有序材料设计高性能电催化剂的有效策略，归纳了结构有序材料用作高效电催化剂的最新研究进展，并重点介绍了其在几种代表性电化学反应中的应用，如OER、ORR和HER。

先进表征技术（结构鉴定）和电化学测量（性能评估）分别证明了原子长程有序框架材料的结构特征和优越的电化学性能。此外文章还着重介绍了结构和性能间的构效关系，以突出有序结构的优势。

图1.有序材料为基础的材料设计策略和应用

本文要点

要点一：有序结构的优点

在无序结构中，原子沿三维方向随机排布，导致表面组成差异较大，活性位点任意分布。相比之下，具有明确组成、化学计量和原子排列的长程有序的化合物为更可预测的结构、几何和电子效应调节铺平了道路，以提高电催化性能。对于固态材料，原子间相互作用在很大程度上取决于晶格排序（例如，原子排列、键角和长度、配位结构）。

从这个角度来看，调节结构顺序有助于优化暴露的活性位点，触发原子间相互作用，调节反应势垒。除了原子排列的工程设计之外，粒度控制和尺寸分布策略也是为高活性和稳定性目标进行调整的重要策略。因此，将原子排列工程和其他有效设计策略的结合将促进探索用于能量转换系统的新型电催化剂。

此外，建立明确的电子结构-电催化性能关系对于更深入地了解反应机理具有重要意义。并且揭示这些关系也有利于开发更有效的催化剂。有序的结构有利于构建在同一平面上具有均匀活性位点且结构精确的结构模型，为DFT计算提供更多机会。

要点二：有序材料的分类

本文重点介绍了以钙钛矿氧化物和合金为基础的有序结构材料。其中，在钙钛矿氧化物中，A位有序双钙钛矿氧化物、B位有序双钙钛矿氧化物和四重钙钛矿氧化物为典型的有序材料类型。无序合金一般是金属(或含少许非金属)混合排布组成的固溶体，其中原子随机分布在晶格上；而有序金属间化合物，每个组成元素的原子都有特定的位置，从而可以实现对结构和电子效应的可预测调控。

基于贵金属的结构有序的金属间化合物，表现出更高的混合焓和更强的Pt(5d)-M(3d)轨道相互作用，可以减缓过渡金属M的溶解，在酸性和碱性电解液中都具有优异的结构稳定性，使其成为非常有前景的燃料电池催化剂。基于过渡金属(Fe、Co和Ni等)的结构有序的金属间化合物，也是有前景的OER、ORR和HER电催化剂。

图2.以钙钛矿氧化物和合金为代表的有序材料体系

要点三：基于有序结构设计高性能电催化剂的有效策略

脱溶、表面修饰和电化学重构为代表的表面工程，复合结构构筑和纳米化工程是提高结构有序材料有效的策略。

要点四：结构有序材料用作高效电催化剂的最新研究进展

该部分重点介绍了结构有序材料在几种代表性电化学反应中的应用，如析OER、ORR和HER。先进表征技术（结构鉴定），如球差电镜和同步辐射技术，结合DFT理论计算，证明了原子长程有序材料的结构特征；电化学分析（性能评估）证明了原子长程有序结构具有优越的电化学性能。此外文章还特别强调结构和性能的构效关系，以突出有序结构的优势。

文章链接

Recent Progress on Structurally Ordered Materials for Electrocatalysis

https://doi.org/10.1002/aenm.202101937

通讯作者介绍

邵宗平教授。

南京工业大学化工学院教授，博士生导师。欧盟科学院院士、“国家百千万人才工程”有突出贡献的青年专家、长江学者、国家杰青。主要从事与固态离子相关的新能源材料，如燃料电池（固体氧化物燃料电池、质子交换膜燃料电池），超级电容器，锂/钠电子电池，陶瓷分离膜，低温氧催化、氢催化反应，水处理，传感器等领域的研究及应用。已在Nature (3)、Nature Energy (1)、Nature Communications (6)、Science Advances (1)等国际期刊发表SCI论文700余篇。发表的论文引用40000余次，H-index为95。分别于2014、2017-2020年入选汤森路透工程领域全球高被引科学家，2015-2020年连续入选爱思唯尔中国高被引学者能源领域。是国际期刊Energy & Fuels、Materials Reports: Energy副主编，是《南京工业大学学报（自然科学版）》、Scientific Report、Energy Science & Engineering及材料导报、热科学与技术等学术期刊编委，是Journal of Materials Chemistry A、Energy Materials、Exploration、Nanomaterials等期刊的顾问编委。

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WooChul Jung 教授。

WooChul Jung教授于2010年获得美国麻省理工学院（MIT）材料科学与工程系博士学位，2010-2013在加州理工学院（Caltech）从事博士后研究。现任韩国科学技术院（KAIST）材料科学与工程系副教授。他的研究着重于固体氧化物燃料电池，电解槽和气体渗透膜中气体和离子晶体之间的界面反应动力学的表征与优化。他一直积极开发具有界限清楚的几何形状氧化模型结构以及通过各种化学/电化学技术表征实际的界面特性。WooChul Jung教授曾获得宋南杰出研究奖和韩国金属与材料研究所青年科学家奖。迄今已发表文章60余篇，其中包括Nature Nanotechnology，Journal of the American Chemical Society，Nature Communications，Joule，Energy & Environmental Sciences，Advanced Materials，ACS Nano，Nano Letters等。

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