刘玉山等人AEM: 固相界面反应策略耦合Ru和O空位助力2D Mo基电催化剂高效HER- 大数跨境

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刘玉山等人AEM: 固相界面反应策略耦合Ru和O空位助力2D Mo基电催化剂高效HER

科学材料站

2021-05-21

导读：本研究提出了一种固相界面反应（SPIR）策略，在二维 Mo基电催化剂中同时引入氧空位（VO）和金属中心（Ru），助力高效HER。

文章信息

固相界面反应策略耦合Ru和O空位助力2D Mo基电催化剂高效HER

First published: 10 May 2021

第一作者：蔡佳琳

通讯作者：丁洁* 李保军* 刘玉山*

单位：郑州大学

研究背景

随着人们对化石燃料燃烧引起的环境问题的日益关注，找寻一种绿色的可持续能源替代传统化石燃料备受关注。氢气(H2)作为一种绿色能源，被认为是一种清洁、高效、无碳排放的能源载体，备受青睐。

为了确保析氢反应的效率和稳定性，催化剂必须以最小的过电位促进质子还原，以最大程度地减少额外的能源消耗。这一要求使得利用电化学催化剂高效生产氢成为科学家们面临的一个挑战。

文章简介

基于此，郑州大学刘玉山副教授，李保军教授，丁洁副教授等在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Coupling of Ru and O-Vacancy on 2D Mo-Based Electrocatalyst Via a Solid-Phase Interface Reaction Strategy for Hydrogen Evolution Reaction”的研究工作。

本研究提出了一种固相界面反应（SPIR）策略，在二维 Mo基电催化剂中同时引入氧空位（VO）和金属中心（Ru），助力高效HER。

导师专访

该领域目前存在的问题？这篇文章的重点、亮点。

当前，氢能作为一种绿色能源，特别符合碳中和的发展理念。然而，由于缺乏高效稳定的催化剂，电解水制氢技术依然有瓶颈，广大科研工作者们都在致力于设计和开发高效的电解水制氢催化剂。

单一种类的催化活性位点大多具有活性低以及稳定性差等缺点，因此开发多组份高协同效应活性位点是提高催化剂催化活性的重要手段，我们通过一种界面固相反应策略，利用该策略，可以将氧空位与金属中心单质引入到2D钼基催化剂中，钼基催化剂上Ru与氧空位耦合助力实现高效的电催化析氢性能。

本文要点

要点一：在Ar气氛下，当克服动力学势垒时，这种SPIR发生在RuO2/MoS2前驱体的MoS2纳米片和RuO2纳米颗粒之间的界面上。

由于RuO2和MoS2的相邻部分在原位转化为Ru和MoO2，从而得到了在MoO2平面上含有大量活性Ru和VO的复合体系催化剂（MiSC-1）并通过原位表征结合理论计算证实了SPIR机理。

图1. 制备流程及其物理表征

要点二： MiSC-1在HER中表现出良好的稳定性和催化性能，实现了全pH条件下析氢，在1.0 M KOH中10 mA cm-2时的过电位值为12 mV。此外，MISC-1在氨硼烷的水解反应中也表现出优异的性能。

图2. MISC-1 电催化活性表征

这项研究有望为制备高总活性的多组分催化剂以及揭示催化剂的结构细节提供一个通用的手段。

导师专访

您对该领域的今后研究的指导意见和展望

设计高活性且多种活性协同作用的催化剂是电催化剂将来的研究重点，同时实现其大规模，低成本制备，将其应用于工业电解水也是将来重要的研究方向。

这项工作不仅利用一种简单高效的固相界面反应策略开发出高总活性多组分催化剂，而且也为解释催化剂的结构细节，提供了一个通用方法。

第一作者专访

1. 该研究的设计思路和灵感来源

金属与金属氧化物之间的协同作用作为一项研究热点。其中，相对廉价且具有较高析氢活性的钌金属备受关注。

此外，大量的研究表明金属氧化物上的掺杂缺陷和固有缺陷作为优异的催化活性位点发挥着重要的作用。因此在催化剂的设计方面，我们希能寻找到一种合适的方法同时结合这两种优点。

受古代烧制秘色瓷的启发，我们设计了一种界面固相反应策略，将具有还原性的二硫化钼与具有氧化性的氧化钌结合。随着温度的升高，两者相邻的界面间发生固相氧化还原反应原位的生成氧空位的二氧化钼和钌，将两种高活性催化活性位点完美的结合。

2. 该实验难点有哪些？(如：材料合成，材料表征与测试)

(1）催化剂的理性设计与开发是一大难点，基于我们前期双活中心催化剂的研究，以及受古代秘色瓷的启发，实现从传统两步构建双活性中心催化剂思路到本文中的一步固相反应路线的突破。

（2）如何准确表征界面反应，解释其作用及催化机理一直是本项研究的最大难点。我们进行了大量对比实验尝试从不同角度解释界面反应发生机理。我们尝试了用多种原位实验，突破了表征的限制。

本文链接

Coupling of Ru and O‐Vacancy on 2D Mo‐Based Electrocatalyst Via a Solid‐Phase Interface Reaction Strategy for Hydrogen Evolution Reaction

https://doi.org/10.1002/aenm.202100141

通讯作者介绍

刘玉山，郑州大学化学学院（绿色催化研究中心），副教授、博士生导师。

致力于新型能源转化与储存材料的制备与研究。发表研究论文50余篇，被他引1500余次，H因子24。

http://www5.zzu.edu.cn/hxxy/info/1152/1972.htm

李保军，郑州大学化学学院（绿色催化研究中心）教授、高级工程师。

致力于在原子-分子水平上精确分析和调控固体表面化学结构和催化性质，在新型含碳非贵金属化合物基础上开发催化制氢技术。发表研究论文100余篇，被他引3000余次，获授权发明专利20余项。

http://www5.zzu.edu.cn/hxxy/info/1152/2047.htm

丁洁，郑州大学化学学院（绿色催化研究中心），副教授、硕士生导师。

致力于新型功能分子晶态材料的制备与研究。发表研究论文40余篇。

http://www5.zzu.edu.cn/hxxy/info/1146/2979.htm

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