广西师范大学沈星灿教授和秦玉梅副教授，CEJ发表论文：多孔氮化碳泡沫/LDH整体催化剂实现对CO2的高效捕获和光还原- 大数跨境

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广西师范大学沈星灿教授和秦玉梅副教授，CEJ发表论文：多孔氮化碳泡沫/LDH整体催化剂实现对CO2的高效捕获和光还原

科学材料站

2021-09-19

导读：本篇文章通过在多孔CN泡沫基底上原位生长NiFe-LDH来构建g-C3N4(CN)泡沫/LDH异质结整体催化剂(NCF)。该复合材料具有良好的透气性和透光性

文章信息

多孔氮化碳泡沫/LDH整体催化剂对CO2的高效捕获和光还原

第一作者：朱彪

通讯作者：秦玉梅* 沈星灿

单位：广西师范大学

研究背景

人类社会的工业化和现代化，导致化石燃料消耗量迅速增加，生态环境问题和能源危机日益严重。以太阳光驱动的光催化二氧化碳转化为有用的碳化合物是减轻温室效应的理想方法。然而，传统光催化剂的光吸收差和光生载流子的快速复合严重限制了光催化技术的实际应用。

本文以廉价易得的三聚氰胺海绵为基底，原位构建一种多孔氮化碳泡沫/LDH整体催化剂，由于氮化碳与水滑石之间紧密的异质结构，大大提高了光生载流子的分离效率，表现出优异的CO2捕获和光催化还原活性。本文还探究了不同厚度多孔氮化碳泡沫/LDH整体催化剂的光催化还原CO2性能，为CO2光催化剂的工业应用提供了有益探索。

文章简介

在这里，广西师范大学沈星灿教授和秦玉梅副教授课题组在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Highly selective CO2 capture and photoreduction over porous carbon nitride foams/LDH monolith”的研究工作。

本篇文章通过在多孔CN泡沫基底上原位生长NiFe-LDH来构建g-C3N4(CN)泡沫/LDH异质结整体催化剂(NCF)。该复合材料具有良好的透气性和透光性，有效提高了NCF催化剂的吸光能力、CO2吸附和电荷界面转移效率。

结果表明，NCF催化剂具有良好的CO2吸附性能（1.52 mmol g-1）和增强的CO2光还原活性（55.1 μmol g-1h-1），比纯LDHs粉末约高10倍。此外，首次通过CO2光还原试验说明了具有不同厚度的NCF整体催化剂的实际适用性。

图1. 基于三聚氰胺海绵原位合成NCF整体催化剂的合成示意图。

文章要点

要点一：构建三维多孔结构NCF整体催化剂

通过调控煅烧温度，以三聚氰胺海绵为基底原位热聚合得到石墨相氮化碳泡沫，再利用简单的水热方法在氮化碳泡沫表面原位生长LDH纳米片。氮化碳泡沫特殊的三维多孔结构有利于LDH纳米片的均匀分散，同时有利于光的吸收利用，气体传输，暴露更多的吸附位点和活性位点。

此外，原位生长法成功构筑了紧密接触的CN/LDH异质结界面，有利于光生电子-空穴的分离，最终提高NCF整体催化剂对CO2的捕获和还原活性。

图2. (a) LDH和 (b) CN 泡沫的TEM图；(c-d) NCF复合材料的TEM和HRTEM图；(e) LDH, (f) CN 泡沫和 (g) NCF复合材料的SAED图；(h) NCF复合材料的HAADE-STEM图和对应的元素分布图。

要点二：高效的光催化CO2还原活性

NCF整体催化剂CO2光还原性能高达55.1 μmol g-1h-1，比纯LDHs粉末约高10倍，比CN泡沫性能高6倍，NCF整体催化剂的性能可与诸多优秀的报道相媲美。此外，NCF整体催化剂具有良好的稳定性。

图3. (a-b) 不同催化剂的光催化还原CO2活性；(c) CN 泡沫/LDH复合材料的循环稳定性测试；(d) NCF催化剂在光还原反应过程中O2和N2的色谱峰。

要点三：不同厚度CN泡沫/LDH整体催化剂的光还原CO2性能

NCF整体催化剂特殊的三维多孔结构赋予其良好的透气性和透光性，其光还原CO2性能具有厚度依赖性，即随着催化剂厚度的增加而增加。当NCF整体催化剂厚度太大时，无法充分利用光源，催化性能降低。

本文报道的NCF整体催化剂具有生产成本低，催化性能好，回收步骤简单等优点，为光催化还原CO2技术的工业化提供了有益探索。

图4. (a-b) 不同厚度NCF整体催化剂光催化还原CO2性能和 (b) 数码照片。

文章链接

Highly selective CO2 capture and photoreduction over porous carbon nitride foams/LDH monolith

https://authors.elsevier.com/a/1dkAy4x7R2Yoak

通讯作者简介

秦玉梅副教授。

广西师范大学副教授，硕士生导师。主要从事二维超薄材料的可控制备及在光催化领域的应用研究。主持中国博士后科学基金1项，广西自然科学基金2项。已在Adv. Funct. Mater. Chem. Eng. J. 和 J. Mater. Chem. C等国际著名期刊发表SCI论文16篇，授权专利6项。

沈星灿教授。

广西师范大学教授，博士生导师。主要研究领域包括生物材料及其生物效应的研究，纳米材料表/界面性质及其生物效应，具有诊治功能的“智能”生物材料的设计与合成。教育部“新世纪优秀人才支持计划”、广西“教学名师”。主持国家自然科学基金面上项目等4项，主持广西自然科学基金创新团队项目、杰出青年基金项目等省部级科研项目10余项，在Chem. Sci.、Small、ACS Appl. Mater. Interfaces、Carbon、Chem. Commun.、ACS Macro Lett.、Chem. Eur. J.等国内外SCI期刊发表论文100余篇，论文正面他引逾千次，获国家发明专利授权10多项；作为主要完成人获广西科学技术特别贡献奖、广西科技进步一等奖、广西自然科学二等奖各1项。

第一作者简介

朱彪，广西师范大学硕士研究生。