香港中文大学余济美，中山大学胡卓锋AFM：气-液-固界面增强传质高效光催化H2O2合成- 大数跨境

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香港中文大学余济美，中山大学胡卓锋AFM：气-液-固界面增强传质高效光催化H2O2合成

科学材料站

2021-11-08

导读：本文报道了三苯基苯-二甲氧基对苯二醛-COF（TPB-DMTP-COF）在纯水体系中还原氧气为过氧化氢表现出较高的催化活性

文章信息

气-液-固界面增强传质高效光催化H2O2合成

第一作者：李乐京

通讯作者：余济美*，胡卓锋*

单位：香港中文大学，中山大学

研究背景

光催化氧还原提供了一种生产过氧化氢 (H2O2)的潜在途径。通常将粉末催化剂分散在水中进行光催化反应。然而，这种方法受限于纯水中低的氧气溶解度和扩散速度。另一个问题是，目前大多数光催化氧还原催化剂在纯水中效果不佳，通常需要添加醇类牺牲剂。

文章简介

基于此，香港中文大学余济美教授，中山大学胡卓锋在Advanced Functional Materials上合作发表题为“Enhanced Mass Transfer of Oxygen through a Gas–Liquid–Solid Interface for Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production”的研究文章。

报道了三苯基苯-二甲氧基对苯二醛-COF（TPB-DMTP-COF）在纯水体系中还原氧气为过氧化氢表现出较高的催化活性。且通过构筑三相界面以提高催化剂表面的氧气浓度和增强传质速度来提升H2O2的产率。

图1. TPB-DMTP-COF在两相及构筑的三项界面上还原氧气产生过氧化氢的示意图。

本文要点

要点一：三项界面增强氧气传质

借助于这种聚合物半导体的疏水性质，将所制备的TPB-DMTP-COF固定在多孔碳纤维纸上构筑一个气液固共存的三项界面，在此条件下，H2O2的生成速率达到2882 μmol gcat−1 h−1，是相应两相体系中H2O2产量的15倍。

电化学以及光电化学测试发现，空气中的 O2可以通过多孔载体以更高的扩散速率扩散到催化剂表面，使其传质性能得到了极大的提高。三相界面处较高的O2也可以促进空穴和电子的分离，从而提高光催化动力学。

要点二：宽pH范围

实验发现无需添牺牲剂，TPB-DMTP-COF在纯水中及在较宽的pH范围的水溶液中对还原氧气为H2O2均具有较高的催化活性。在pH分别为3，7，10的催化剂/水溶液的悬浮体系中，反应1 h后的H2O2产量分别为1805，1561，1303 μmol gcat−1。此外，该催化剂在长期的光催化反应中也表现出较高的光化学稳定性。

要点三：两步单电子反应路径

通过EPR自由基捕获实验以及猝灭实验发现超氧阴离子是光催化还原氧气到H2O2的重要中间物种。因此推断该反应路径为两步单电子还原路径。并且通过密度泛函理论（DFT）计算揭示了O2分子的活化及电子从COF向O2的转移，推测电子密度较高的TPB部分是氧还原活性中心。

文章链接

Enhanced Mass Transfer of Oxygen through a Gas–Liquid–Solid Interface for Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202106120

通讯作者简介

胡卓锋副教授博士生导师

2014年在香港中文大学博士毕业。2018年加入中山大学环境学院。胡卓锋教授在双氧水制备、磷基催化剂、基于生物质转化的水热碳催化剂、和光电极材料等新一代环境材料的研究领域取得突出成果。近年来主要从事双氧水的合成、红磷元素光催化、生物质基环境催化、基于双氧水的环境催化、VASP泛函密度材料模拟计算等工作。发表研究论文50余篇，第一/通讯作者论文34篇。主要包括Angewandte Chemie International Edition、Advanced Functional Material、 Environmental Science & Technology、Small、Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Catalysis、Chemistry of Materials等。多篇论文入选期刊cover。

余济美教授博士生导师

香港中文大学化学系教授、博士生导师，教育部 “长江”特聘讲座教授。余济美教授是光催化领域的著名专家，长期从事新型纳米材料的制备与表征，光催化技术在能源与环境领域的应用，近几年在有毒难降解有机污染物光催化降解机理的研究、光催化空气和海水消毒系统、新型光催化材料的水热和超声化学制备等方面的研究中取得了若干创新性研究成果，研究成果2005年获得国家自然科学二等奖，在JACS、Adv mater、Angew chem等国际期刊上发表SCI论文200余篇，单篇最高SCI引文490余次，个人H引文指数135。在人才培养方面，培养了20多名博士后、20多名博士、16名硕士和多名访问学者。

课题组招聘

有兴趣加入中山大学的硕士、博士与博士后，请联系胡卓锋老师huzhf8@mail.sysu.edu.cn

http://sese.sysu.edu.cn/teacher/4293