王学文教授、刘健教授，张荣斌教授CEJ：在纳米反应中构建Ta2O5单晶有序网结构获得高效的光催化析氢活性- 大数跨境

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王学文教授、刘健教授，张荣斌教授CEJ：在纳米反应中构建Ta2O5单晶有序网结构获得高效的光催化析氢活性

科学材料站

2021-12-29

导读：该观点文章针对三维有序大孔的多晶界结构提出了构建三维有序单晶网的无晶界结构的应对方案，同时有效控制三维有序单晶网的生长以及探究在光催化产氢方面的应用。

文章信息

在纳米反应中生成单晶有序网Ta₂O₅结构获得高效的光催化析氢活性

第一作者：王学文

通讯作者：王学文*，张荣斌*，刘健*

单位：南昌大学，中科院大连化学物理研究所，萨里大学

研究背景

三维有序大孔结构由于其大的内表面积和特殊的传质通道越来越多地用于光催化半导体材料中。规则孔和纳米级骨架有利于传质并缩短载流子迁移距离，使光化学反应顺利进行。

然而，先前构建有序大孔结构的方法旨在牺牲模板间隙中前驱体材料的高温热分解和不受外部干扰的自由结晶。局部晶核位点倾向于聚集并发展成独立的晶粒。存在大量晶界的大孔结构阻碍载流子的远程传输，这与半导体远程载流子连接和区域相干性的应用目标背道而驰。

文章简介

基于此，来自南昌大学的王学文教授、张荣斌教授和中科院大连化学物理研究所的刘健研究员合作，在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Micro-terminal Regulation in Nanoreactors for the Construction of Tantalum Pentoxide Single-crystal Ordered Networks with Promoting Enhanced Hydrogen Evolution Performance”的观点文章。

该观点文章针对三维有序大孔的多晶界结构提出了构建三维有序单晶网的无晶界结构的应对方案，同时有效控制三维有序单晶网的生长以及探究在光催化产氢方面的应用。

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本文要点

要点一：SCON-Ta₂O₅ 的设计

使用密集堆积的PMMA球体构建纳米反应器的壁，纳米反应器空间受限于 PMMA球体的间隙。作为前体的乙醇钽从纳米反应器的边缘逐渐填充整个空间。由于乙醇盐和PMMA模板的良好亲和力，晶体成核位点均匀分布在纳米反应器中。通过真空抽滤对纳米反应器施加压力，使得纳米反应器中的晶体成核位点长程有序排列。晶体的外延生长受到有限的晶体成核位点、压力和限制的纳米反应器空间的影响。

随着乙醇蒸发，晶核位点被锁定在纳米反应器中，与形成胶体的前聚体一起形成单晶有序网(SCON)结构的初步框架。随着晶体成核能量的缓慢获取，纳米反应器中均匀排列的晶核最终形成具有相同取向的单晶结构。

要点二：SCON-Ta₂O₅ 的结构控制

不同规格的纳米反应器由不同尺寸的PMMA球体组成。成核位点的数量保持不变，组成 SCON 结构的单元保持统一的尺寸，可以准确研究传输通道并使传质通道可变。在同一纳米反应器中，控制不同的成核位点可以得到不同结构单元尺寸的SCON-Ta₂O₅。

要点三：不同尺寸SCON-Ta₂O₅的光催化产氢性能

不同尺寸的SCON-Ta₂O₅的光催化产氢活性有明显差别，受结构机械强度，传质孔径，结构尺寸大小的影响。当传质通道的尺寸相似时，构成SCON结构的较薄结构单元有利于光催化反应的进行。结构单元厚薄一致时，传质通道直径更大的SCON-Ta₂O₅的结构稳定性降低。传质通道直径太小的SCON-Ta₂O₅并不利于光催化反应顺利进行。

要点四：前瞻

文章链接

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721057120?dgcid=coauthor

通讯作者简介

王学文教授

2011年毕业中国科学院金属研究所，工学博士学位。主要从事新型太阳能转化材料的设计、合成以及光催化制氢性能研究。期间获澳大利亚生物与纳米材料中心资助，于2009年8月赴澳大利亚昆士兰大学进行为期一年多的联合培养。2011年南昌大学工作以来，先后主持多项国家自然科学基金项以及江西省自然科学基金等科研项目。已发在Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Appl. Catal. B, Chem. Eng. J., Chem. Commun. 等学术期刊发表表光催化学术论文50余篇，总引用4000余次，其中单篇他引超过100次6篇，单篇最高他引400余次，高引论文4篇。获批国家专利3项。

刘健教授

任中科院大连化物所-英国萨里大学未来材料联合研究中心执行主任，微/纳米反应器与反应工程学创新特区研究组组长，博士生导师。长期致力于纳米多孔材料的设计合成及在能源、催化相关领域的基础应用研究，在催化纳米功能材料的设计合成与应用，及纳米反应器构筑等方面取得了一系列重要的成果。研究成果发表在包括 Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., JACS, Mater. Today, Matter, Nature Commun., Nature Mater., NSR等刊物（230余篇）。所发表论文已被 SCI 引用超过 18600余次，H 因子为 62，2018-2021年连续四年入选科睿唯安高引作者 (2018，2019，2020，2021 Highly Cited Researchers from Clarivate Analytics)。受邀为CRC Press编写 “Mesoporous Materials for Energy Storage and Conversion” 专著一本。任期刊“Materials Today Sustainability” 主编（Editor-in-Chief）。曾获得 “第 14 届国际催化大会青年科学家奖”（2008），“UQ Foundation Research Excellence Award”（澳大利亚昆士兰大学基础研究最高奖，2011），英国皇家化学会旗下杂志Journal of Materials Chemistry A 2017杰出研究者，中国化工学会科学技术奖基础研究成果奖二等奖等多项奖励。并于2011年获得澳大利亚基金委博士后特别研究员资助 (Australian Postdoctoral Fellowship)，2013年入选日本学术振兴会特邀研究员 (JSPS Invitation Fellow)，2016年获大连化学物理研究所“百人计划”支持。2017年入选国家青年海外高层次人才引进计划，2018年入选辽宁省“兴辽英才计划”青年拔尖人才，2020年获得辽宁省自然科学基金优秀青年基金，2021年获国际先进材料协会奖(2021 IAAM Medal, Sweden)。

课题组主页

http://mnres.dicp.ac.cn/info/1019/1087.htm