王磊教授、吴则星副教授 Small：N,P共掺杂碳基底上合成独特的RuO2-RuP2/Ru异质结用于全pH范围内高效析氢- 大数跨境

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王磊教授、吴则星副教授 Small：N,P共掺杂碳基底上合成独特的RuO2-RuP2/Ru异质结用于全pH范围内高效析氢

科学材料站

2022-01-24

导读：该该工作介绍了由HMT配合物前驱体合成N、P共掺杂碳负载的具有独特异质结构的RuO2-RuP2/Ru催化剂材料，实现全pH范围内的高效析氢

文章信息

N,P共掺杂碳基底上合成独特的RuO₂-RuP₂/Ru异质结用于全pH范围内高效析氢

第一作者：赵莹、张笑银

通讯作者：王磊*，吴则星*

单位：青岛科技大学

研究背景

H₂作为一种能量密度高和零碳污染排放的能源载体，其能够有效减少对化石燃料的依赖，具有巨大的潜在开发价值。电解水制氢被认为是大规模产氢的最绿色且有效的途径。

目前，贵金属Pt基材料因其最优的氢吸附自由能，被认为是目前最高效的析氢催化剂，然而，铂基材料在非酸性介质中的高成本、稀缺性和低稳定性阻碍了其在实际大规模制氢中的应用。因此，开发全pH范围内高效且易于获得的催化剂越来越受到科学界的关注。

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文章简介

基于此，青岛科技大学的王磊教授与吴则星副教授在国际知名期刊Small上发表题为“Heterostructure of RuO₂-RuP₂/Ru Derived from HMT based Coordination Polymers as Superior pH-Universal Electrocatalyst for Hydrogen Evolution Reaction”的观点文章。

该该工作介绍了由HMT配合物前驱体合成N、P共掺杂碳负载的具有独特异质结构的RuO₂-RuP₂/Ru催化剂材料，实现全pH范围内的高效析氢。在该工作中，同时进行热解和磷化产生RuO₂、RuP₂和Ru三相共存的独特异质结构，生成的RuO₂-RuP₂/Ru可以高度分散在自支撑的N、P共掺杂碳基底上。合理的构建策略为获得高效的全pH范围的通用电化学储能和转化催化剂开辟了途径。

图1. Ru-HMT-MP-7的合成示意图

本文要点

要点一：构筑RuO₂-RuP₂/Ru独特异质结构

该工作通过简单的两步法制备，首先类似合成M-HMT（M=Cu、Co、Ni），HMT和RuCl₃在水溶液中反应获得前驱体Ru-HMT-P，将其与磷酸三聚氰胺充分研磨后高温煅烧，成功合成异质结构催化剂Ru-HMT-MP-7，该方法简单快速且安全可靠。

如图2所示，XRD图验证了Ru-HMT-MP-7催化剂材料是含有RuP₂、RuO₂和Ru的三相复合材料，TEM图则证实了超薄碳纳米片的成功形成，同时进行热解和磷化，生成了大量的纳米颗粒，并均匀分布在超薄碳纳米片上。EDS mapping图显示了Ru、P、N、C和O元素在Ru-HMT-MP-7催化剂材料中的均匀分布。

图2. RuO₂-RuP₂/Ru独特异质结构的物理表征

要点二：碱性条件下RuO₂-RuP₂/Ru出色的HER催化活性和稳定性

通过电化学测试结果得知，RuO₂-RuP₂/Ru在1.0 M KOH介质中具有优异的催化活性，在电流密度为10 mA cm⁻²下只需要33 mV的过电位，明显优于商业Pt/C。多步电压和恒电位测试都表明RuO₂-RuP₂/Ru具有出色的稳定性。

图3. 在1.0 M KOH介质中的析氢性能及稳定性

要点三：酸性和中性条件下RuO₂-RuP₂/Ru出色的HER催化活性和稳定性

除了在碱性条件下具有优异的析氢性能外，RuO₂-RuP₂/Ru在酸性和中性条件下也具有优异的催化活性，在电流密度为10 mA cm⁻²下分别需要29 mV和86 mV的过电位，且表现出较好的稳定性。

图4. 在0.5 M H₂SO₄介质中的析氢性能及稳定性

图5. 在1.0 M PBS介质中的析氢性能及稳定性

要点四：全水解性能测试

鉴于Ru-HMT-MP-7在碱性电解质中优异的HER性能，在1 M KOH溶液中以该催化剂材料作为阴极，以商业泡沫NiFe作为阳极以驱动全水解，其仅需要1.50 V的电位就可以达到10 mA cm^-2，明显优于Pt/C和RuO₂组成的电解槽，且在全水解过程中也表现出显著的稳定性。

同时，该所组成的电解池也可以与其他报道的电催化剂相媲美。斯特林发动机是一种可以由可持续能源驱动的发电机，如太阳能、生物质能和地热能，可以看到在电极-电解质界面产生大量气泡，证明所设计的电催化剂具有大规模制氢实际应用的潜力。

图6. 在1.0 M KOH介质中的全水解性能及稳定性测试

文章链接

Heterostructure of RuO₂-RuP₂/Ru Derived from HMT based Coordination Polymers as Superior pH-Universal Electrocatalyst for Hydrogen Evolution Reaction

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202105168

通讯作者简介

吴则星 副教授

青岛科技大学化学与分子工程学院副教授，硕士生导师，主要研究方向为低贵/非贵金属纳米材料的可控制备及在能源转换和存储中的应用等。已在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Small, J. Mater. Chem. A, Sci. China Mater., Chin. J. Catal.等杂志发表论文100余篇，主持国家自然科学基金和山东省基金等5项。

王磊教授

山东省杰青，泰山学者青年专家，青岛科技大学崂山学者，博士生导师。长期从事绿色能源相关领域研究，已在中国科学、科学通报、Nat. Commun.，Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Aav. Funct. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Storage Mater., Nano Energy, Adv. Sci., Nano Lett., ACS Cent. Sci., Appl. Catal. B: Environ.等国内外重要学术期刊上发表SCI论文二百余篇，其中通讯作者影响因子大于10.0的论文六十余篇。主持国家级和省部级项目十余项，首位获得中国石油和化学工业联合会科技进步奖、山东省高等学校科学奖共六项。